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PNAS：華南師范蘭亞乾團隊在晶態材料用于人工光合作用領域取得了重要研究進展

來源：華南師范大學      2022-09-28
導讀：近期，華南師范大學化學學院蘭亞乾教授和劉江教授在晶態材料用于人工光合作用領域取得了重要研究進展，相關成果在國際頂級期刊《Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America》（PNAS，美國科學院院報）上發表題為“Molecular oxidation-reduction junctions for artificial photosynthetic overall reaction”的研究論文（PNAS, 2022, 119, e2210550119. DOI: 10.1073/pnas.2210550119）。華南師范大學是該論文的第一完成單位，論文第一作者為化學學院青年英才博士后張雷，共同一作為青年英才博士后李潤寒和李曉鑫，通訊作者為蘭亞乾教授和劉江教授。該研究得到了國家自然科學基金項目和廣東省基礎與應用基礎研究基金項目的支持。
在自然界中，綠色植物可以通過光合作用將CO2轉化為富能有機物的同時將水氧化為氧氣，從而維持大氣中的碳-氧平衡。為了模擬這一綠色的轉化途徑，科學家將不同功能且能帶匹配的半導體相結合，設計構建兼具氧化還原活性的半導體異質結光催化劑（如II型、Z型和S型異質結）來完成人工光合作用（即耦合光驅動CO2還原和水氧化反應）。得益于其高效的光生電子-空穴分離效率和強大的氧化還原能力，異質結光催化劑已廣泛應用于人工光合作用。然而，由于異質結材料具有多相雜化、非周期性分布和復雜的結構等特征，很難在分子水平上探索精準的催化機理并建立對應分子級結構-性能關系。這不利于進一步指導高效全反應催化劑的設計合成。此外，異質結材料難以精確設計和調整結構中氧化和還原組分不同連接方式和空間排列，因此很難系統地研究這些因素對光催化性能的具體影響。

為了解決上述的難題，研究團隊提出利用具有氧化還原活性的晶態結構基元構建周期性分布的氧化-還原（OR）分子結光催化劑。這樣不僅可以存在更多的電荷分離和轉移途徑，還可以為深入了解光催化機理提供準確的結構信息。在獨立的OR分子結中，光照下氧化和還原組分之間可以發生特定的電子轉移方式，這與異質結本質上相似。通過進一步的周期性分布和延伸，分子結晶格中的氧化和還原組分可以在空間上以不同的模式排列和連接，這意味著在分子結構中可以實現更多可能的光生電荷分離和轉移途徑。因此，探索OR分子結的結構-性能關系，可以為多相分子光催化劑的設計、合成和機理解釋提供更準確、更深入的理解。
基于這樣的設計理念，研究團隊利用氧化型多酸簇（PMo12）和還原型金屬-有機簇（Ni5）以直接（d-OR）、交替（a-OR）或對稱（s-OR）方式，合成了三種分子結化合物。與預期相符，這三種分子結化合物均可以實現人工光合作用。值得注意的是，這些具有單相周期性分布的晶態催化劑明顯改變和豐富了傳統異質結中已發現的光生電荷遷移方向和路徑，從而提高了光生電子和空穴的分離效率。特別是s-OR中的展現出的對稱電荷遷移模式，與傳統的異質結模型相比，可以更有效地抑制光生電荷復合，從而大大提高光催化性能。結構分析和密度泛函理論計算表明，通過調整氧化簇和還原簇的空間排列，可以同步調節這些OR分子結光催化劑的能級、軌道排布和光生電荷遷移模式，從而進一步優化光催化性能。OR分子結體系的建立為提高人工光合作用中光生電荷利用效率提供了開創性的思路和解決方案。
論文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2210550119
參考資料：https://news.scnu.edu.cn/53909

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