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JACS: 南大黃碩課題組苯硼酸內(nèi)嵌納米孔實(shí)現(xiàn)食品藥品內(nèi)糖醇自動(dòng)鑒定
來(lái)源：南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院 2022-07-28
導(dǎo)讀：近日，南京大學(xué)黃碩課題組在苯硼酸內(nèi)嵌納米孔實(shí)現(xiàn)食品藥品內(nèi)糖醇自動(dòng)鑒定，相關(guān)研究成果以“Nanopore identification of alditol epimers and their application in rapid analysis of alditol-containing drinks and healthcare products”為題，于2022年7月22日發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)期刊》。
過(guò)量攝入糖分導(dǎo)致的肥胖和糖尿病的流行正在促使人類(lèi)的飲食、生活方式和健康意識(shí)發(fā)生變化。越來(lái)越多的人選擇使用低熱量又有甜度的代糖加入到食物中代替蔗糖來(lái)減少碳水化合物的攝入。糖醇（alditol）就是食物中常見(jiàn)的一類(lèi)代糖，其結(jié)構(gòu)中仍然存在非常多手性中心，有多種多樣的同分異構(gòu)體和差向異構(gòu)體結(jié)構(gòu)。總體而言，人體對(duì)糖醇的吸收率遠(yuǎn)小于糖類(lèi)，但不同的糖醇同分異構(gòu)體在甜度和生理代謝水平方面具有很大差異。因此，在醫(yī)療和食品行業(yè)對(duì)糖醇水溶液的檢測(cè)和鑒別過(guò)程中糖醇分子化學(xué)結(jié)構(gòu)的相似性是需要面對(duì)的主要挑戰(zhàn)之一。常規(guī)的分析方法，例如氣相色譜法（GC）、高效液相色譜法（HPLC）、液質(zhì)聯(lián)用（LC-MS）等作為糖醇分析的標(biāo)準(zhǔn)方法已經(jīng)被國(guó)內(nèi)外分析測(cè)試公司使用，形成了比較標(biāo)準(zhǔn)的測(cè)試流程。然而，測(cè)試報(bào)告中顯示目前的檢測(cè)系統(tǒng)僅推薦對(duì)具有不同分子量或不同極性的少數(shù)幾種糖醇（例如山梨糖醇、赤蘚糖醇、木糖醇和甘露糖醇）進(jìn)行定性分析和定量檢測(cè)，未能實(shí)現(xiàn)混合物中與單醛糖相對(duì)應(yīng)的所有13種糖醇的完全區(qū)分。此外，多數(shù)現(xiàn)有的檢測(cè)方案需要通過(guò)糖醇的衍生來(lái)提高氣化的速率，這將顯著影響分析效率，且無(wú)法排除天然提取物中少量醛糖或酮糖對(duì)測(cè)試的干擾。因此亟待開(kāi)發(fā)更加通用的多元醇類(lèi)分子檢測(cè)方案，構(gòu)建全面的多元醇指紋數(shù)據(jù)庫(kù)，以適用于食品藥品質(zhì)檢等安全管控。 圖1. 單個(gè)苯硼酸內(nèi)嵌的MspA-PBA區(qū)分由甘油醛衍生出的15種單醛糖被還原所對(duì)應(yīng)的13種糖醇結(jié)構(gòu)納米孔單分子化學(xué)的發(fā)展為多元醇的單分子鑒定提供了很好的基礎(chǔ)。2022年6月，黃碩教授課題組在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》期刊首次報(bào)道了一種內(nèi)嵌單個(gè)苯硼酸基團(tuán)的異質(zhì)MspA納米孔檢測(cè)器（MspA-PBA），展示了其對(duì)于9種單糖類(lèi)分析物的單分子鑒定能力。近期，該課題組進(jìn)一步展示了該檢測(cè)器對(duì)于糖醇異構(gòu)體出色的空間分辨率，構(gòu)建了目前最全面的糖醇指紋電流數(shù)據(jù)庫(kù)，包含了所有由甘油醛衍生出的15種單醛糖被還原所對(duì)應(yīng)的13種糖醇結(jié)構(gòu)，可以組成13對(duì)差向異構(gòu)體。由于MspA-PBA納米孔內(nèi)唯一的苯硼酸基團(tuán)與順式二醇間可逆形成硼酸酯鍵，丙三醇和兩種丁糖醇（赤蘚醇、蘇糖醇）、三種戊糖醇（阿拉伯糖醇、木糖醇、核糖醇）、七種己糖醇（塔羅糖醇、甘露醇、古羅糖醇、半乳糖醇、山梨醇、艾杜糖醇和阿洛糖醇）通過(guò)擴(kuò)散作用進(jìn)入納米孔內(nèi)即可產(chǎn)生特異性相互作用，報(bào)告特征性的電流阻塞信號(hào)，且在任意組合的混合傳感中高度可區(qū)分。圖2. 機(jī)器學(xué)習(xí)輔助的MspA-PBA糖醇自動(dòng)檢測(cè)系統(tǒng)檢測(cè)市售4種零糖飲料和4種保健醫(yī)藥作者進(jìn)一步提取了糖醇標(biāo)準(zhǔn)品產(chǎn)生的離子流阻塞的七個(gè)特征構(gòu)建了機(jī)器學(xué)習(xí)分類(lèi)系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)任意糖醇混合物中組分的自動(dòng)化鑒定，驗(yàn)證正確率達(dá)99.4%。這種基于MspA-PBA和人工智能算法的糖醇自動(dòng)分類(lèi)系統(tǒng)可進(jìn)一步直接用于四種市售的零糖飲料和四種含糖醇醫(yī)藥保健品的糖醇成分鑒定，無(wú)需對(duì)商品做任何純化濃縮等預(yù)處理，僅幾微升溶液或即可在幾分鐘內(nèi)完成分析。這表明這種基于 MspA-PBA 的糖醇自動(dòng)檢測(cè)可能是一種極具潛力的多元醇分析新方法，具有高分辨率、高通量和便攜性等優(yōu)點(diǎn)。與之前該課題組構(gòu)建的單糖、單磷酸核苷及其表觀遺傳修飾的指紋電流數(shù)據(jù)庫(kù)相結(jié)合，這種基于MspA-PBA的多元醇自動(dòng)檢測(cè)系統(tǒng)在食品、藥品、生物提取物的分析和鑒定方面均展現(xiàn)了高分析效率和高分辨率的檢測(cè)能力，具有非常廣闊的應(yīng)用前景。該工作以“Nanopore identification of alditol epimers and their application in rapid analysis of alditol-containing drinks and healthcare products”為題，于2022年7月22日發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)期刊》, 南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院劉瑤博士和博士生張善雨為該論文共同第一作者，黃碩教授為該論文的通訊作者，陳洪淵院士對(duì)該工作做出了重要指導(dǎo)。此項(xiàng)研究得到了生命分析化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室以及南京大學(xué)化學(xué)和生物醫(yī)藥創(chuàng)新研究院(ChemBIC)的重要支持，國(guó)家自然科學(xué)基金（項(xiàng)目編號(hào)：31972917, 91753108, 21675083）、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)資助項(xiàng)目(項(xiàng)目編號(hào)：020514380257, 020514380261)、江蘇省高層次創(chuàng)業(yè)創(chuàng)新人才引進(jìn)計(jì)劃（個(gè)人、團(tuán)體計(jì)劃）、江蘇省自然科學(xué)基金（項(xiàng)目編號(hào)：BK20200009）、南京大學(xué)科研計(jì)劃項(xiàng)目(項(xiàng)目編號(hào):ZYJH004)、上海市科技重大專(zhuān)項(xiàng)（項(xiàng)目編號(hào)：ZYJH004)、南京大學(xué)生命科學(xué)分析化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(項(xiàng)目編號(hào)：5431ZZXM1902，5431ZZXM2204)、南京大學(xué)科技創(chuàng)新基金資助項(xiàng)目、中國(guó)博士后科學(xué)基金資助項(xiàng)目(項(xiàng)目編號(hào)：2021M691508)等提供了經(jīng)費(fèi)支持。
文章鏈接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c04595,DOI: 10.1021/jacs.2c04595
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