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能源是人類社會生存和發展的重要基礎，伴隨著化石燃料的日漸枯竭和環境問題的日益突出，發展環境友好型的可持續能源技術受到人們的廣泛關注。氫能具有能量密度高、可循環利用和環境友好等優勢，被認為是21世紀可再生能源利用中理想的能源載體之一。電解水制氫技術不僅能實現氫氣從生產到利用的全程零碳排放，并且使用的電能可以從太陽能、風能等可再生能源發電中獲取，有望同時解決環境污染和可再生能源發電利用率低等問題。尋找高效的電催化材料以降低電解水反應中陽極析氧反應(Oxygen evolution reaction, OER)和陰極析氫反應(Hydrogen evolution reaction, HER)的過電位，提高制氫效率同時降低成本，是推動電解水制氫技術應用的關鍵。

Pt基納米材料是目前應用最廣泛的電解水陰極HER電催化劑，然而由于其與氧中間體的結合能力過強，而且在強氧化環境中容易溶解，導致Pt基材料難以應用于陽極OER反應。團隊前期研究工作表明，理性控制納米材料的電子結構與調控原子位點的配位結構可顯著提高電解水制氫的催化活性和穩定性（Adv. Mater. 2022, 2022, 2202943; Natl. Sci. Rev. 2021, 8, nwab019; J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 10822; Adv. Mater. 2021, 33, 2102576; Angew. Chem. 2021, 60, 8243 (VIP); Nat. Commun. 2019, 10, 5231; Adv. Mater. 2019, 31, 1805541; Adv. Mater. 2018, 30, 1706085; Adv. Mater. 2017, 29, 1703798; Adv. Mater. 2018, 30, 1707301; Nat. Commun. 2017, 8, 14580; Adv. Energy Mater. 2018, 8, 1801891; Adv. Energy Mater. 2020, 10,2003192; Adv. Energy Mater. 2020, 10, 1903120; ACS Cent. Sci. 2018, 4, 1244）。

基于前期工作基礎，郭少軍團隊研發了一種新型具有獨特Pt(OH)(O3)/Co(P)配位結構的Pt單原子催化材料(圖1)。實驗結果表明這種單原子材料能顯著提高貴金屬Pt的原子利用率，實現超高的質量活性和轉化頻率。在1.53 V(相比于可逆氫電極)電位下，其OER的質量活性高達69.5±10.3 A mg-1，轉化頻率達到35.1±5.1 s-1，較商業的Ir/C和Pt/C催化劑高出2-4個數量級，同時表現出優異的抗溶解特性。結合實驗機理研究和密度泛函理論計算表明，單原子Pt位點的獨特配位結構以及孤立的Pt與相鄰Co原子之間的強電子耦合效應是其電催化活性和穩定性增強的主要根源。更重要的是，當使用這種雙功能催化材料作為陽極和陰極(Pt擔載量低至0.029?mg?cm-2)組裝陰離子交換膜電解池器件(anion-exchange-membrane water electrolyser, AEMWE)時，在1.8 V的低電壓下能夠實現1?A?cm-2的工業級電流密度和超過100?小時的耐久性，并且在質量活性和貴金屬利用效率方面，相比于商用Pt/C和Ir/C高出兩個數量級(圖2)。相關工作以“Anti-dissolution Pt single site with Pt(OH)(O3)/Co(P) coordination for efficient alkaline water splitting electrolyzer”為題發表在《自然-通訊》(Nature Communications)雜志上。文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-31406-0。

該工作對析氧反應電催化機理研究和新型高效電解池器件陽/陰極電催化材料的開發具有借鑒意義，為下一代高性能低成本電催化材料的理性設計提供了全新思路。

圖1.材料的結構表征及電解水性能。(a)球差透射電子顯微鏡圖片; (b) X射線吸收光譜及配位結構分析; (c) OER性能; (d) HER性能

圖2. AEMWE性能。(a) H型電解池性能;(b)膜電極性能;(c)質量活性比較;(d)穩定性測試

郭少軍教授為本論文的通訊作者，美國加州州立大學北嶺分校理論學者Gang Lu教授為本論文的共同通訊作者。曾令有博士和內蒙古大學趙忠龍副研究員為論文的（共同）第一作者。本工作得到了國家自然科學基金、科學探索獎、中國石油天然氣創新基金、中國博士后科學基金等項目的支持。

參考資料：http://www.mse.pku.edu.cn/info/1012/2049.htm