為闡明KNN基無鉛壓電陶瓷優異壓電響應的來源，清華大學材料學院王軻研究員等與國內外合作，通過精細的成分調控設計并制備了一系列組分位于正交-四方相界附近的KNN陶瓷。用高能原位變電場同步輻射、高分辨透射電子顯微鏡等表征手段，系統研究了高性能KNN材料的本征相結構以及材料在原位電場下的結構-性能關系。研究表明，材料優異的機電耦合響應不僅與正交-四方的鐵電兩相共存結構有關，更與該能量相近的兩相在電場的擾動下發生可逆相轉變緊密相關。相變誘導的劇烈體積變化，在{200}晶體學方向上貢獻了高達1250 pm/V的等效壓電常數，該場致相變是材料呈現優異壓電性能的重要原因。這項工作揭示了除晶格應變和鐵電疇翻轉機制之外的一種全新機制，對提高壓電材料的機電耦合性能，進一步調控鈣鈦礦材料的功能特性有重要指導意義。
圖1.原位同步輻射表征揭示無鉛壓電陶瓷高壓電響應物理機制：場致相變引發的體積變化貢獻特殊晶體學方向上的超高應變上述成果以“(K,Na)NbO3基壓電陶瓷中相變引發超高壓電響應的起源”（Deciphering the phase transition-induced ultrahigh piezoresponse in (K,Na)NbO3-based piezoceramics）為題，近日發表在國際期刊《自然·通訊》（Nature Communications）上。清華大學材料學院碩士畢業生張茂華（2022年5月獲德國達姆施塔特工業大學博士學位）為文章的第一作者。清華大學王軻研究員、西安交通大學張楠教授、西南民族大學吳波副教授為文章的共同通訊作者。論文的重要合作者還包括清華大學李敬鋒教授，達姆施塔特工業大學尤爾根?羅德爾（Jürgen R?del）教授、張洪彬教授，卡爾斯魯厄理工學院曼努埃爾?欣特施泰因博士（Manuel Hinterstein）等。另一方面，受制于壓電材料Qm與d33此消彼長的制約關系，KNN陶瓷的大功率輸出一直難以有效提高。為此，研究團隊提出了利用調節氧空位濃度協同優化壓電陶瓷各項優值參數的新策略，成功實現了在d33幾乎保持不變的基礎上Qm提升60%以上。高分辨透射電鏡原子像表明，氧空位會引起晶格畸變與應力失配，可在保持本征壓電貢獻的同時抑制疇壁運動，從而有效平衡壓電材料的Qm與d33。此外，該方法不引入受主離子，故而消除了受主摻雜改性方法中缺陷偶極子翻轉帶來的本征損耗?；诿}沖驅動法的大功率測試結果顯示，經過氧空位優化的KNN陶瓷，其Qm在大功率工況下的服役穩定性明顯優于目前報道的同類材料。這項研究為今后功能材料的缺陷設計和性能調控提供了新的思路，在水聲探測、先進制造、健康醫療等領域有著重要的應用價值。?
圖2.探索提高無鉛壓電陶瓷大功率輸出新途徑：KNN陶瓷的氧空位缺陷設計與電學性能協同調控上述成果以“無鉛壓電材料單一氧空位硬化”（Isolated-Oxygen-Vacancy Hardening in Lead-FreePiezoelectrics）為題，發表在國際知名期刊《先進材料》（Advanced Materials）上。清華大學材料學院2017級博士生劉亦軒（已于2022年6月獲博士學位）為文章的第一作者。清華大學李敬鋒教授、王軻研究員以及北京大學口腔醫院韓冰教授為文章的共同通訊作者。論文的重要合作者還包括西安交通大學武海軍教授、中國工程物理研究院研究生院徐賁副研究員以及烏鎮實驗室的龔文博士等。以上兩項工作均得到了國家自然基金委科學中心項目、重點項目，以及科技部國家重點研發計劃等項目的支持。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1038/s41467-022-31158-x
https://doi.org/10.1002/adma.202202558
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