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主客體相互作用在實現材料的可切換結構與功能方面發揮著重要作用，但合理的設計與控制仍具有挑戰。柔性金屬有機框架材料（Flexible metal-organic frameworks, FMOFs）因其結構的可調節性和主客體相互作用的密切關聯引起了研究者廣泛的關注。在結構轉變的過程中，金屬中心的配位構型變化有可能導致材料磁學性質的變化。這種磁性多孔材料擴寬了多孔材料的應用前景，并且為主客體相互作用機理的理解提供了新的途徑。

該課題組在前期自旋交叉材料與柔性單晶材料等大量工作的研究基礎上（Inorg. Chem., 2019, 58, 23, 15705–15709; Inorg. Chem., 2021, 60, 10, 7337–7344; Nat. Commum. 2019, 10, 4805; Nat. Commum. 2021, 12, 6908.），結合自旋交叉經典Hofmann結構類型，通過引入可以發生“踏板”運動的軸向配體，成功合成了一例具有特殊水吸附響應性質的柔性自旋交叉多孔材料。在吸附水的過程中，孔道結構可以從窄孔相轉變為大孔相，而與其他柔性多孔材料不同的是，吸附過程中部分窄孔完全關閉，而部分孔道完全打開，即表現出吸附過程中局部孔道打開-關閉同時發生的特殊孔道重構行為。這種特殊的孔道結構變化直接反映在材料的吸附性質：窄孔相結構必須經過長時間水氛活化，才能完成孔道的打開；大孔相也只有經過長時間高溫真空處理，才能轉變為完全的窄孔相；而當材料同時具有兩相結構特征時，孔道的打開/關閉可以快速發生。詳細的單晶結構分析證實這一孔道變化是由于軸向配體的非均勻踏板運動與二維層狀結構的皺折/展開導致的。通過對比單晶結構的轉變，并結合兩種孔結構不同水合狀態的能量計算，作者對該結構變化的過程機理與主客體相互作用進行了深入的分析。與此同時，前后結構具有差異性的自旋交叉性質，即窄孔相結構表現出無平臺的兩步自旋交叉性質，而大孔相結構表現出大平臺的兩步自旋交叉性質，體現出兩種結構與主客體相互作用的改變對自旋交叉性質的影響。

該研究得到了國家自然科學基金（21971016, 92061106 and 22071009）以及北京理工大學創新人才科技資助專項計劃的資助。

圖1 水吸脫附誘導孔道結構的變化。

圖2 孔道結構變化對應的材料磁性變化

圖3 不同活化條件下的吸附等溫線、連續的水吸脫附循環和PXRD測試

北理工雙穩態功能材料課題組簡介：

陶軍：北京理工大學化學與化工學院特聘教授，國家杰出青年科學基金獲得者。主要從事分子磁性與功能材料研究，在Chem. Soc. Rev., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., Int. Ed.等高水平學術期刊發表多篇學術論文。

姚子碩：北京理工大學化學與化工學院特別研究員，日本九州大學博士、博士后，主要從事力、磁、電等多功能柔性分子基材料的研究工作，作為第一作者或通訊作者在Nat. Chem., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., Int. Ed.等高水平期刊發表多篇學術論文。

文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-31274-8

參考資料：https://cce.bit.edu.cn/zhxw/3cc4bef40af246c19fdbd603a2b82d35.htm