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二維材料由于其獨特的結構和豐富的性質，不僅為探索奇異的物理現象提供了理想的平臺，也為下一代電學、光學器件的研發提供了堅實的基礎。在原子尺度上理解二維材料的構效關系，是深入理解其理化性質，推動器件研發的關鍵，另外，還能夠指導材料設計，通過結構調控實現材料物性轉變或者性能提升。比如，研究人員在蓬勃發展的缺陷工程研究中發現，有目的的在二維材料中引入特殊的缺陷結構，能夠實現對二維材料載流子濃度、光學帶隙、偶極矩等的連續調節。

受益于微納加工技術的發展，離子束和電子束處理可以在一定范圍內實現缺陷尺寸和濃度的連續調控。然而，在周期晶格中引入的缺陷結構會如何影響二維材料的宏觀力學性能，尤其是在施加載荷和應力工作環境下的材料失效機制等方面的研究相對匱乏。因此，建立缺陷結構、濃度與二維材料力學行為之間的相關性具有重要的意義。

有鑒于此，林君浩研究團隊使用氦離子電鏡的氦和鎵離子刻蝕，在懸浮的單層MoS2中分別產生高密度的硫（S）空位和MoSn空位，協同AFM納米壓痕技術與STEM原子結構表征，揭示了不同類型和濃度的點缺陷對單層MoS2楊氏模量、斷裂強度等力學性能和原子尺度的斷裂行為的影響。研究人員通過分析裂紋原子結構發現引入的原子缺陷加劇了裂紋的偏轉或分叉，縮短了裂紋傳播距離，結合分子動力學模擬發現這種改變源于缺陷引起的晶格對稱性破壞，改變了角剛度和局域應變分布，導致鍵能的各向異性在斷裂過程中出現眾多不同轉向的微裂紋，最終提高了斷裂過程中的能量釋放率，提升了MoS2的斷裂韌性。基于以上結果，研究團隊最終提出了一種通過缺陷誘導裂紋鈍化、抑制裂紋擴展的斷裂增韌機制。相關論文以“Engineering the crack structure and fracture behavior in monolayer MoS2 by selective creation of point defects”為題，發表在期刊Advanced Science上。南科大物理系博士生王剛，中南大學副教授王云鵬為論文第一作者，林君浩為唯一通訊作者，南科大為論文第一單位。

圖1. 單層MoS2分子膜中不同缺陷結構導致的力學參數和斷裂行為差異。 

二維材料的結構除了可以通過后處理調控外，也能通過改變生長參數，在合成時實現調控或新的結構組裝。南科大林君浩團隊和新加坡南洋理工大學教授劉政、北京理工大學教授周家東以及哈爾濱工業大學教授李興冀團隊合作，使用化學氣相沉積 (CVD) 法，通過調控反應溫度和降溫速率，實現了新型二維磁性材料Cr5Te8的相調控，成功合成出三方相和單斜相的Cr5Te8納米片。通過選區電子衍射以及高分辨HAADF-STEM成像，精確確定出Cr原子層間因插層位置不同而引起的相結構變化，從而證實了Cr5Te8自插層體系相結構的可調性。與此同時，研究人員結合磁性測試及理論計算，揭示了相結構對磁有序的顯著影響，通過控制相結構和厚度，可以獲得高達200K的居里溫度。另外，研究團隊還發現結構更無序的單斜相Cr5Te8存在巨大的反常霍爾效應（σAHE ~ 650 Ω-1cm-1，θAHE ~ 5%）。該研究為二維磁性材料的可控和規模化合成提供了一條新途徑，并揭示了Cr5Te8納米片在磁電和自旋電子器件應用方面的巨大前景。相關論文以“Phase engineering of Cr5Te8 with colossal anomalous Hall effect”為題發表在學術期刊Nature Electronics上，南洋理工大學湯碧珺、王小偉博士，南科大博士后韓夢嬌（現為松山湖國家實驗室副研究員），哈工大徐曉東博士為論文共同第一作者，劉政、周家東、李興冀、林君浩為論文共同通訊作者。

圖2：三方相與單斜相Cr5Te8納米片的成分及結構確定。

此外，另一種調控二維材料結構的思路是借助基底晶格的束縛實現外延生長調控。傳統的共價異質外延，對生長材料和基底材料的晶格匹配度有嚴格要求，且工藝兼容性差。林君浩團隊與紐約州立大學布法羅分校教授曾浩、北京大學教授侯仰龍團隊合作，提出了一種由界面配位鍵驅動的外延生長機制，使用CVD在六方晶格的單層WSe2上外延生長了二維磁性單晶Cr5Te8，得到公度匹配的3×3 (Cr5Te8)/7×7 (WSe2) 摩爾超晶格，并在界面處形成束縛力較弱的超周期Cr截止結構。該晶體表現出了幾乎沒有缺陷釘扎位點的銳利方形磁滯回線。合作研究團隊提出二維界面的“配位外延”手段，作為一種概念上獨特的薄膜外延范例，不但具有與vdW外延相似的充分靈活性，規避了共價外延嚴格的晶格匹配性要求；而且具有與共價外延相似的晶體取向約束力，避免了vdW外延中取向難以控制的難題。相關結果以 “Dative Epitaxy of Commensurate Monocrystalline Covalent van der Waals Moiré Supercrystal”為題在期刊Advanced Materials上發表，北京大學博士后卞夢穎，南科大博士后朱亮為論文的共同第一作者，曾浩、侯仰龍和林君浩為論文的共同通訊作者。

圖3. Cr5Te8/WSe2摩爾超晶體的結構表征。

以上研究的開展和完成得到國家自然科學基金、廣東省科技廳國際合作創新領域、“珠江人才計劃”創新創業團隊、深圳市高層次人才團隊、高校穩定支持等項目以及南方科技大學皮米中心的大力支持。

 論文鏈接：

http://doi.org/10.1002/advs.202200700 

https://www.nature.com/articles/s41928-022-00754-6 

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202200117 

參考資料：https://phy.sustech.edu.cn/news/detail/3264.html?lang=zh-cn