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在半導體器件的小型化大趨勢下，單層半導體過渡金屬硫屬化合物（MX₂: MoS₂, WS₂等）憑借天然的原子級厚度和優異的光電特性，被認為是延續摩爾定律的最佳候選材料之一。為了滿足大面積集成電路對器件性能均一性的要求，實現晶圓尺寸MX₂單晶薄膜或周期性單晶陣列的制備是當前亟需解決的關鍵科學和技術難題。目前，晶圓級MX₂單晶薄膜的制備仍然面臨巨大挑戰，存在疇區取向不可控、孿晶晶界密度高、生長機理尚不清晰等問題。同時，周期性單晶陣列的制備仍主要采用“自上而下”的微納加工法，這種技術不僅依賴于復雜昂貴的微加工設備和工藝，還需要大面積均勻連續MX₂薄膜（或單晶）作為原材料，難以滿足高性能器件的大面積集成要求。因此，可控合成晶圓尺寸MX₂單晶薄膜或單晶陣列是領域內重要研究課題。

現有二維MX₂材料的制備大多依賴絕緣性的單晶和多晶襯底，對于其生長機理的理解往往借助非原位的表征技術和理論分析來完成。為更深入地理解晶圓級單晶MX₂材料的外延生長機制，直接表征材料的生長過程和生長結果至關重要。掃描隧道顯微鏡/隧道譜（STM/STS）技術在表征二維材料的原子結構和局域電子性質，揭示二維材料與基底間的相互作用等方面具有獨特優勢，可以為二維材料生長機制的研究提供最為直觀的實驗依據。近年來，北京大學張艷鋒課題組發展了基于多晶Au箔的二維半導體性MX₂及其異質結構的直接制備體系，把原位高分辨表征技術(STM/STS)應用到材料生長的研究中，直接獲取二維材料的原子尺度結構、與基底的晶格對應關系、局域電子結構，以及界面相互作用等信息。基于Au襯底表面的自限制生長機制，實現了疇區尺寸可調的單層MoS₂的制備（ACS Nano2014, 8, 10196;ACS Nano2015, 9, 4017）以及二維層間異質結構（MoS₂/Gr、MoS₂/WS₂和WS₂/MoS₂）的直接構筑（Adv. Mater.2015, 27, 7086；Adv. Mater.2016, 28, 10664）。近期，該課題組發展了英寸級Au(111)單晶薄膜的制備方法，為外延單晶MX₂薄膜提供了可選的金屬單晶襯底。利用Au(111)臺階邊緣的取向成核作用以及MoS₂/Au(111)晶格匹配誘導的外延作用，首次實現了晶圓級單層單晶MoS₂薄膜的外延生長（ACS Nano2020, 14, 5036）。該工作為二維半導體材料的晶圓級外延生長提供了重要實驗和理論指導，有力地推動了相關領域的發展。

基于前期工作積累，近日，張艷鋒教授課題組在單一取向單層MoS₂條帶的可控制備方面取得了新的進展。他們利用熔融-固化法將多晶Au箔轉化成具有高密勒指數的Au(111)近鄰面，以Au表面周期性排列的臺階作為生長模板，借助MoS₂與Au(111)完美的晶格匹配和較強的界面相互作用，實現了單一取向單層MoS₂條帶的可控制備。此外，他們與清華-伯克利深圳研究院鄒小龍教授（共同通訊作者）開展了理論計算方面的合作，探索了條帶形MoS₂生長的內在機制。理論模擬結果顯示，不同前驅體比例(S/Mo)下，特定終止邊緣（Mozigag與Szigzag）的演化是決定MoS₂形貌的主要原因：隨S/Mo比例降低，MoS₂晶疇由三角形（全部為Mozigzag邊緣）轉變為條帶形（兩側分別為Mozigzag和Szigzag邊緣）。此外，他們還將獲得的單層MoS₂條帶陣列作為場效應晶體管的溝道材料和電化學析氫反應的催化劑，均獲得了優異的器件性能。他們還發現：通過延長生長時間，這些單一取向排列的單層MoS₂條帶可以逐漸展寬、融合，最終無縫拼接形成MoS₂單晶薄膜。低能電子衍射（LEED）、透射電鏡（TEM）和掃描隧道顯微鏡（STM）等表征手段均證實了薄膜的單晶特性。

綜上，該工作發展了金屬襯底表面外延周期性MX₂單晶條帶陣列和晶圓級單層單晶薄膜的新方法，對于深入理解二維材料在絕緣或導電單晶襯底上的外延生長機制提供了新的思路，對于推動二維半導體的晶圓級制備，及其在高性能電子器件和能源轉化等領域的實際應用具有重要意義。

單一取向MoS₂條帶陣列拼接制備單晶薄膜

相關成果于2022年6月10日在線發表于學術期刊《自然-通訊》（Nature Communications）上(DOI: 10.1038/s41467-022-30900-9)，文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-30900-9。論文通訊作者是北京大學材料科學與工程學院張艷鋒教授和清華-伯克利深圳研究院鄒小龍教授，北京大學博士生楊鵬飛、清華-伯克利深圳研究院博士后王大帥和北京大學材料科學與工程學院趙曉續研究員為共同第一作者。該研究得到了科技部國家重點研發計劃、基金委杰青和基金委重大項目，以及廣東省引進創新創業團隊計劃等的支持。

參考資料：http://www.mse.pku.edu.cn/info/1012/2012.htm