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類液態(tài)化合物由于既包含陰離子剛性亞晶格，又包含可自由移動(dòng)的陽(yáng)離子類液態(tài)亞晶格，因此具有“電子晶體-聲子液體”的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，如Cu2Q、Ag2Q（Q = S, Se, Te）、硫銀鍺礦等。該類材料晶格熱導(dǎo)率低于玻璃態(tài)極限值，ZT值最高可達(dá)2.5以上，是熱電領(lǐng)域最重要的研究體系之一。然而，類液態(tài)的結(jié)構(gòu)特征雖帶來(lái)優(yōu)異的熱電性能，卻導(dǎo)致服役穩(wěn)定性較差，也即：在外加電場(chǎng)和溫度差的工況下，材料內(nèi)部的陽(yáng)離子容易發(fā)生遷移、富集、或析出單質(zhì)；降低了材料的穩(wěn)定性和器件的使用壽命，嚴(yán)重限制該類材料的實(shí)際應(yīng)用。近期研究認(rèn)為：類液態(tài)材料的不穩(wěn)定性來(lái)源于材料的本征不穩(wěn)定性，然后更深層次的原因尚無(wú)研究。因此，探索類液態(tài)材料不穩(wěn)定性的內(nèi)在機(jī)制，并提出相應(yīng)的解決方案，對(duì)于推進(jìn)該類材料邁入實(shí)際應(yīng)用具有重要的意義。

針對(duì)上述關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題，北京師范大學(xué)吳立明教授和陳玲教授課題組選取典型的類液態(tài)化合物（硫銀鍺礦Ag₉GaSe₆）為研究對(duì)象，首次在微觀原子層面上發(fā)現(xiàn)壓力誘導(dǎo)的不穩(wěn)定性是導(dǎo)致材料性能不穩(wěn)定的一個(gè)重要因素。借助單晶X-射線衍射技術(shù)和X-射線光電子價(jià)帶譜分析技術(shù)，他們發(fā)現(xiàn)在多晶樣品成型必經(jīng)的熱壓燒結(jié)工藝過(guò)程中，在壓力作用下Ag原子與配位Se原子間的勢(shì)能發(fā)生改變，使得Ag原子從小空隙三配位位點(diǎn)遷移至大空隙四配位位點(diǎn)；這種遷移導(dǎo)致Ag 4d軌道的EVBM（edge of the valence band maximum）升高，進(jìn)而升高化合物的化學(xué)勢(shì)，加劇Ag₉GaSe₆的不穩(wěn)定性；并導(dǎo)致熱電性能不可重復(fù)測(cè)試。基于這些認(rèn)識(shí)，他們提出：多晶樣品經(jīng)熱壓成型后，再經(jīng)過(guò)簡(jiǎn)單的24小時(shí)惰性氣氛下退火處理，Ag原子便可遷回?zé)釅禾幚砬暗木w學(xué)位置，化合物的化學(xué)勢(shì)也恢復(fù)至原有水平。該方法使得化合物得以保持本征的穩(wěn)定性，并實(shí)現(xiàn)熱電性能的可重復(fù)測(cè)試。他們還發(fā)現(xiàn)Cu/Te摻雜的樣品亦符合上述機(jī)制。他們獲得的Cu/Te摻雜Ag₉GaSe₆，經(jīng)過(guò)反復(fù)6次測(cè)試，性能仍能保持ZT值1.4不變（800 K）。這種高穩(wěn)定性、高ZT值，對(duì)該類材料而言，尚屬首次實(shí)現(xiàn)。上述機(jī)制的發(fā)現(xiàn)為類液態(tài)材料的穩(wěn)定性提升提供了新的研究思路和解決方案，也將進(jìn)一步推進(jìn)該類材料的實(shí)際應(yīng)用。

該工作近期被《自然·通訊》Nature Communications雜志接收https://doi.org/10.1038/s41467-022-30716-7.。北京師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院、珠海先進(jìn)材料研究中心為該工作完成單位，通訊作者為吳立明教授和陳玲教授，第一作者為博士生劉靜遠(yuǎn)。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金、北師大高層次引進(jìn)人才基金、化學(xué)學(xué)院、北京師范大學(xué)珠海自然高等研究院、北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、北京市自然科學(xué)基金等資金的大力資助，特此感謝。

參考資料：http://www.chem.bnu.edu.cn/kydt/245549.html