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氫能因其高能量密度及清潔性，被認為是最有潛力的新能源之一。隨著電力價格逐漸下降，越來越多的目光聚焦于全電解水(OWE)制氫。但是，OWE的發展仍然面臨著各種各樣的挑戰。首先，電催化劑發展的局限性和較高的熱力學能壘導致OWE制氫在實際操作中需要較高輸入電壓(>1.8V)，遠高于理論電壓1.23V。此外，OWE反應過程中活性氧(ROS)的生成易導致膜降解，會使陰陽極產物 (O2/H2)交叉，存在潛在的安全問題。并且，OWE對電解液中的水有嚴格的要求，但潔凈水的稀缺性限制了其廣泛應用。目前，OWE制氫效率仍主要被限制于具有緩慢動力學的陽極OER反應，相比于陰極產物H2，陽極產物O2價值較低。近年來，構建混合電解水(HWE)體系，將陰極析氫反應(HER)耦合熱力學有利的陽極反應（例如生物質升級或無機污染物降解）制氫得到了廣泛的關注。通過電化學途徑提高這些陽極反應的選擇性和效率，不僅可以實現生物質的良性循環和污染物的變廢為寶，同時可以更低能耗產氫。因此，發展和制備高效的電催化劑提高陽極反應效率和調節電氧化選擇性至關重要。

本綜述首先介紹了電解水制氫的背景和重要性，并對傳統的全電解水(OWE)、解耦電解水(DWE)和混合電解水(HWE)等不同的電解水制氫系統進行了比較。 強調了利用生物質/無機小分子氧化的HWE同OWE和DWE相比在制氫方面的優勢。然后，本綜述總結了近年來報道的可應用于HWE系統中的不同的陽極反應(如醇、醛、胺、尿素、肼、氨等的氧化)，詳細介紹了反應電位、步驟，探討了不同反應機理，對典型案例和應用進行了分析，歸納了目前常見非貴金屬基催化劑的種類、制備方法。目前，研究者們主要通過改變催化劑形貌和物理化學性質來提高催化活性。在形貌方面，通過構建多孔三維結構和減小納米顆粒尺寸來擴大電催化劑的表面積和孔隙度，提高活性位點的利用率和促進傳質。在調整物理化學性質方面，通過增加結構復雜性和調節電子構型，包括表面功能化、雜原子摻雜、缺陷形成、合金化、異質界面構建和多活性相雜化等。最后，為了更好地制備各種陽極電催化材料，本文總結了一些關鍵問題和挑戰，并對未來HWE制氫系統進行了展望。

參考資料：https://chem.szu.edu.cn/info/1061/5255.htm