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C-C鍵的構建和斷裂是現代合成化學中最重要的研究方向之一，在過去的幾十年里受到了化學家們的廣泛關注。但是要開發一個通過C-C鍵活化來構建具有復雜結構的手性分子的催化劑或反應體系仍然存在著諸多困難。此外，在合成化學和藥物應用方面，通過小環化合物的C-C鍵活化來實現環狀化合物的合成以及功能化也是一個極具挑戰性的工作。

鑒于C-C鍵活化和手性配體在構建四取代立體手性中心上有著巨大的潛力，我院徐利文課題組在前期不對稱催化化學的研究基礎（見該團隊近期研究專題報道，Acc. Chem. Res. 2021, 54, 452-470）上，利用鈀金屬和TADDOL衍生的大位阻膦配體，首次高效、高對映選擇性、高非對映選擇性催化環丙烯酮和環戊烯-1,3-二酮進行（3+2）螺環化反應。一方面利用環丙烯酮作為活性物質實現雙官能化合物的去對稱化，同時也提出了一個利用具有剛性的環狀二酮底物進行環加成模式的C(sp2)-C(sp2)鍵活化和失對稱化反應來構建兩個相鄰的碳四元手性中心的新策略，成功構建了帶有兩個相鄰的碳四元立體手性中心的氧雜螺環化合物并適用于一系列小環底物以良好的產率，優異的非對映選擇性和對映選擇性合成了相應的具有環戊烯酮-內酯支架的高度官能化氧雜螺環分子和有機硅化合物。上述發現為進一步探索C-C鍵活化及其對映選擇性構建復雜有機分子提供了新的途徑。

2019級碩士生周漢琦為論文第一作者，徐利文教授為通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金項目、浙江省自然科學基金重點項目、化學A類一流學科和杭州師范大學卓越拔尖人才計劃等項目經費的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1039/D1SC04558J

參考消息：https://yjg.hznu.edu.cn/c/2022-05-19/2713465.shtml