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圖1. 基于“晶格脫鹽”策略構(gòu)筑超薄Pb0.6Bi1.4O2Cl1.4高效光催化劑，將大氣濃度CO2轉(zhuǎn)化為碳?xì)淙剂稀?nbsp;

開發(fā)高效光催化劑，將大氣中CO2還原為碳?xì)淙剂希墙鉀Q自然環(huán)境中因?yàn)槎趸紳舛壬叨鹑蜃兣瘑栴}的重要途徑，也是保障我國“30.60計(jì)劃”重大國家戰(zhàn)略順利實(shí)施，實(shí)現(xiàn)“碳達(dá)峰”、“碳中和”戰(zhàn)略目標(biāo)的關(guān)鍵。研究團(tuán)隊(duì)基于固態(tài)復(fù)雜無機(jī)化合物中堿金屬鹽層易水解的特性，首次提出了一種“晶格脫鹽”策略，并基于該策略，采用自上而下的濕化學(xué)方法，從Pb0.6Bi1.4Cs0.6O2Cl2母體結(jié)構(gòu)出發(fā)，設(shè)計(jì)制備了一種新型二維（2D）超薄雙金屬鹵氧化物Pb0.6Bi1.4O2Cl1.4。該材料展現(xiàn)了優(yōu)異的比表面積、豐富的雙金屬活性位點(diǎn)、以及高效的載流子動力學(xué)特征，能夠在氣固相界面，實(shí)現(xiàn)對大氣濃度CO2的還原，并將其轉(zhuǎn)化為碳?xì)淙剂?。這種新型“晶格脫鹽”策略，為制備其他更豐富的復(fù)雜組分結(jié)構(gòu)二維材料提供了新的思路。相關(guān)論文以“Unlocking Bimetallic Active Sites via a Desalination Strategy for Photocatalytic Reduction of Atmospheric Carbon Dioxide”為題，發(fā)表在國際著名期刊Nature Communications上。

圖2. 基于一步法脫鋁構(gòu)筑Bi2O3/BiO2納米異質(zhì)結(jié)用于高效電催化CO2還原制甲酸。

在電催化CO2資源化轉(zhuǎn)化方面，研究人員以Al?O和Bi?O層交錯堆疊而成的層狀塊體材料Bi2Al4O9為前驅(qū)體，在熔融堿的腐蝕作用下，通過進(jìn)一步脫鋁，構(gòu)筑了一種新型Bi基納米異質(zhì)結(jié)Bi2O3/BiO2，并發(fā)現(xiàn)該異質(zhì)結(jié)在較寬的電壓范圍內(nèi)可高效電催化二氧化碳還原產(chǎn)甲酸。同時，通過耦合原位X射線衍射譜和拉曼光譜，揭示了持續(xù)電催化還原過程中，異質(zhì)結(jié)電催化劑結(jié)構(gòu)及其活性催化位點(diǎn)的動態(tài)結(jié)構(gòu)演化規(guī)律，為合理設(shè)計(jì)高效電催化CO2還原異質(zhì)結(jié)電催化劑，提供了新的設(shè)計(jì)思路和技術(shù)支撐。相關(guān)研究以“Bi2O3/BiO2Nanoheterojunction for Highly Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction to Formate”為題，在國際著名期刊Nano Letters上發(fā)表。

圖3. 電沉積和水裂解耦合工藝實(shí)現(xiàn)電池工業(yè)廢水資源、能源化利用。

在廢舊電池工業(yè)廢水資源化方面，研究人員通過耦合電沉積與水裂解工藝，將該聯(lián)合工藝應(yīng)用于電池工業(yè)廢水處理，實(shí)現(xiàn)了典型工業(yè)廢水中金屬回收和廢水能源化同步利用，為工業(yè)廢水的閉環(huán)綜合利用，提供了一種新的思路，為未來工業(yè)廢水的閉環(huán)回收和資源化能源化利用提供了參考。研究人員利用電沉積得到具有分層的納米花結(jié)構(gòu)的NiCoMn氫氧化物，其能夠進(jìn)一步作為雙功能催化劑實(shí)現(xiàn)電沉積后廢水的電催化裂解，其產(chǎn)氫性能優(yōu)于貴金屬Pt/C||RuO2電極對。進(jìn)一步的研究表明，NiCoMn氫氧化物中價態(tài)較低的金屬物種具有較高的氫析出活性，且原位演化的無定形金屬（氧）氫氧化物是析氧活性位點(diǎn)。研究成果以“Integrating electrodeposition with electrolysis for closing loop resource utilization of battery industrial wastewater”為題，在國際著名期刊Green Chemistry上發(fā)表。

圖4. 向廢棄赤泥中引入Ca2+、Cl?陰陽離子對，實(shí)現(xiàn)“以廢治污”的Cr(VI)污染土壤修復(fù)。

在赤泥的資源化轉(zhuǎn)化及其在重金屬污染土壤修復(fù)工程中的應(yīng)用方面，研究人員創(chuàng)新性通過向廢棄赤泥中引入Ca2+、Cl?陰陽離子對，大幅降低了赤泥的高堿腐蝕性和重金屬溶出風(fēng)險，并成功將回收穩(wěn)定的廢棄赤泥用于Cr(VI)污染土壤修復(fù)。經(jīng)盆栽實(shí)驗(yàn)證實(shí)，對比未處理的污染土壤，加入穩(wěn)定化處理后的廢棄赤泥有效降低了污染土壤中Cr(VI)的遷移性，顯著減少了油菜對土壤中Cr(VI)的吸收。該研究從我國環(huán)保技術(shù)發(fā)展的實(shí)際需求出發(fā)，提出并論證了“以廢治污”的新型固廢資源化及土壤修復(fù)路線，具有良好的技術(shù)應(yīng)用潛力及環(huán)境生態(tài)效益。相關(guān)成果以“Dual ions neutralized and stabilized red mud for chromium (VI) polluted soil remediation”為題，在環(huán)境工程領(lǐng)域知名期刊ACS ES&T Engineering上發(fā)表。

以上論文，南科大均為論文第一單位，陳洪均為通訊作者。南科大環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院博士生馮雪真，博士后鄭仁基、楊大仲，化學(xué)系博士生鄒海遠(yuǎn)，訪問博士生陳智杰分別為相應(yīng)論文的第一或共同第一作者。武漢理工大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院副教授吳曉勇、南科大化學(xué)系副教授段樂樂、悉尼科技大學(xué)教授倪丙杰分別為前三篇論文的共同通訊作者，南科大環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院教授張作泰、研究教授易樹平，廣州大學(xué)副教授紀(jì)永飛、工程師張娟，陳洪課題組成員衛(wèi)文飛、王然浩、高彩艷、彭江古麗、楊松鶴、楚哲婷、李尚穎、李晶、鄒文松、葛秋月在上述論文中亦有十分重要的貢獻(xiàn)。

以上工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“納米前沿”重點(diǎn)專項(xiàng)青年科學(xué)家項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、廣東省杰出青年基金項(xiàng)目、深圳市基礎(chǔ)研究重點(diǎn)項(xiàng)目、深圳市面上項(xiàng)目、廣東省土壤和地下水污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、深圳市材料界面科學(xué)和工程應(yīng)用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室等基金和測試中心、計(jì)算中心等研究平臺的資助。

論文鏈接：

1、https://www.nature.com/articles/s41467-022-29671-0 

2、https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c04683 

3、https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/gc/d1gc04891k#! 

4、https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsestengg.1c00420 

      參考資料：https://newshub.sustech.edu.cn/html/202205/42146.html