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貴金屬電催化劑的毒化是影響燃料電池性能的一個瓶頸問題。但前工業氫氣來源于化石燃料重整氫和副產氫，但往往含有微量的一氧化碳、硫化氫等，其在貴金屬表面強烈吸附會導致催化劑中毒而失活。傳統抗CO毒化策略是通過在Pt催化劑表面引入第二元的親氧金屬（如Ru），利用雙功能機制促進表面吸附的CO氧化脫除。然而，燃料電池陽極的工作電位低，CO氧化速率很慢，難以抵消其累積速率，工況條件下幾個ppm的CO就會產生嚴重的毒化問題。為解決這一難題，研究團隊另辟蹊徑，制備了無定型水合氧化釕包裹的金屬釕電催化劑，利用水合氧化釕層對CO擴散與吸附的阻礙作用，提高催化劑對CO的耐受性。在水溶液測試條件下，該催化劑可在含1% CO的氫氣中穩定工作50小時，抗毒化性能比商業PtRu/C提高了兩個數量級。對照實驗表明，該催化劑的抗毒化機制難以采用傳統的雙功能機制與吸附能調控來解釋。為了進一步認識氧化物阻隔層提高抗毒化性能的機制，研究團隊利用從頭算分子動力學方法進行模擬。結果表明氧化物修飾層可以使得金屬釕表面的界面水覆蓋度上升，而高覆蓋度的界面水使得CO的近表面擴散與吸附的能壘都顯著上升，從而阻礙其吸附。電化學原位紅外光譜實驗結果表明，在金屬氧化物修飾層存在時界面水的覆蓋度顯著增加，證實了從頭算分子動力學模擬的理論預測。該研究提供了一種通過構筑表面氧化物阻隔層而提高燃料電池陽極催化劑抗毒化的新策略。

該工作主要在周志有教授的指導下完成。實驗部分主要由王韜博士后與2020屆博士生陳麗娜完成，理論模擬工作由傅鋼教授課題組2018級博士生李來陽完成。研究工作得到了國家重點研發計劃（2020YFB1505804）和國家自然科學基金（21875194、92045302、22021001）的資助。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c00602

參考資料：https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/14624.htm