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為此，北京化工大學化學工程學院馬志勇副教授課題組通過簡單的3步反應成功合成了力致變色力敏基團 PhMz-4OH，并進一步以交聯(lián)劑的形式引入交聯(lián)聚氨酯中得到一系列具有濃度梯度的聚氨酯PhMz-4OH@PUs，詳細研究了聚氨酯的力致變色行為并結合控制實驗給出詳細機理（圖一）

圖一：PhMz-4OH的合成路徑及其力致變色機理

該文合成了一種基于ESIPT的新型力敏基團PhMz-4OH，它在聚氨酯中表現(xiàn)出實時和可逆的力致變色（圖二）。力致變色的機理實質是力調控PhMz-4OH中質子給體與質子受體二面角的扭轉，包括力誘導聚集體解離和力直接作用于分子這兩個過程的二面角的變化。可將濃度依賴的力致變色分為兩部分：對于 PhMz-4OH 含量低（≤ 0.36 mol%）的 PhMz-4OH@PU，PhMz-4OH 不聚集，醇式發(fā)射的相對強度與酮式發(fā)射的相對強度的比值（IE/IK）隨其濃度增加而降低應歸因于聚合物基質（內應力）的限制，因為酮式發(fā)射在稀溶液（單分子）中占主導地位。拉伸下，IE/IK的增加歸因于力引起的二面角扭轉。對于 PhMz-4OH 含量高（＞ 0.36 mol%）的 PhMz-4OH@PU，當 PhMz-4OH 濃度增加時，PhMz-4OH 會聚集，反映在酮式發(fā)射的紅移上。同時，分子聚集的發(fā)生進一步導致IE/IK下降。拉伸時可能發(fā)生兩個階段：首先，聚集體解離，酮式發(fā)射帶藍移，IE/IK增加。在聚集體解離的同時，質子供體和受體之間的二面角增大，導致酮式發(fā)射帶移動，IE/IK增大。其次，當對單分子進一步施加力時，力引起的二面角扭轉進一步增加，導致IE/IK增加。該研究豐富了基于非共價鍵/相互作用的力致變色力敏基團的種類，為實際應用中實時應力/應變探測奠定了基礎。

圖二： PhMz-4OH@PU力致變色的定量分析

相關研究成果近期以“Polymer Mechanochromism from Force-tuned Excited State Intramolecular Proton Transfer”為題發(fā)表在化學頂尖期刊Journal of the American Chemical Society上 (IF = 15.419)。北京化工大學博士研究生胡歡為本論文的第一作者。北京化工大學馬志勇副教授為論文的唯一通訊作者。該研究得到國家自然科學基金、北京市自然科學基金、北京化工大學大科學計劃的資助，得到有機無機復合材料國家重點實驗室的大力支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c03056

參考資料：https://chem.buct.edu.cn/2022/0604/c5051a169034/page.htm