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PNAS 中大歐陽鋼鋒教授課題組:天然水體中過氧化氫的高效光催化合成

來源:中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院      2022-06-01
導(dǎo)讀:中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院歐陽鋼鋒教授課題組在天然水體中過氧化氫的高效光催化合成領(lǐng)域取得新進(jìn)展,研究成果發(fā)表在國(guó)際知名綜合期刊《美國(guó)科學(xué)院院刊》。

高級(jí)氧化技術(shù)以產(chǎn)生具有強(qiáng)氧化能力的羥基自由基(·OH)為特點(diǎn),在高溫高壓、電、聲、光輻照、催化劑等反應(yīng)條件下,可有效去除難降解有機(jī)污染物,是水處理最有效的方法之一。然而,氧化劑的成本過高且需持續(xù)過量的投加,導(dǎo)致高級(jí)氧化法無法應(yīng)用于天然水體的原位處理。因此,利用太陽能,以水和空氣中的氧氣為原料合成過氧化氫綠色氧化劑,有望推動(dòng)高級(jí)氧化技術(shù)在天然水體中的應(yīng)用。然而,現(xiàn)有的光催化合成過氧化氫方法受限于光生載流子的嚴(yán)重復(fù)合,有機(jī)電子給體的加入或氧氣的持續(xù)通入,極大地限制了過氧化氫的原位光催化合成。

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圖1:光生載流子形成過程示意圖

 

如圖所示,光生載流子的形成包括兩個(gè)部分:材料吸收光形成激子(圖1A,過程1);激子克服激子結(jié)合能形成光生載流子(圖1A,過程2),同時(shí)要避免激子和光生載流子的復(fù)合(圖1A,過程3和4)。研究團(tuán)隊(duì)近年來針對(duì)如何獲得更多的光生載流子這一科學(xué)問題,開展了較為系統(tǒng)性的研究:通過構(gòu)建Z型異質(zhì)結(jié),促進(jìn)光生載流子的形成(圖1A,過程2,Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2021, 118, e2103964118);利用具有電子儲(chǔ)存特性的分子構(gòu)建電子供受體共軛聚合物光催化劑,避免激子分離后的復(fù)合(圖1A,過程3,Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2021, 118, e2115666118)。而在本研究中,研究團(tuán)隊(duì)還通過對(duì)電子供體-橋連-電子受體共軛聚合物中的橋連方式進(jìn)行優(yōu)化,實(shí)現(xiàn)了激子在室溫下的自發(fā)分離(圖1B,過程2),極大地提高了光生載流子的濃度,實(shí)現(xiàn)了在天然水體中(包括江水和海水)過氧化氫的高效光催化合成。在天然水體中加入該新型光催化劑,過氧化氫的產(chǎn)率在一天的太陽光照下(9:00 am 到4:00 pm)達(dá)到9295-12042 μmol?g-1。該反應(yīng)體系無需加入電子給體或持續(xù)通氧,為高級(jí)氧化技術(shù)在天然水體原位處理的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

上述研究為設(shè)計(jì)新型有機(jī)光催化劑提供了新思路,實(shí)現(xiàn)了天然水體中高效過氧化氫光催化合成,同時(shí)為環(huán)境光化學(xué)和水處理高級(jí)氧化技術(shù)優(yōu)化在環(huán)境治理中的實(shí)際工程應(yīng)用提供理論支撐。

上述研究成果以“Spontaneous exciton dissociation in organic photocatalyst under ambient conditions for highly efficient synthesis of hydrogen peroxide”為題,發(fā)表在國(guó)際知名綜合期刊《美國(guó)科學(xué)院院刊》(Proceedings of National Academy of Sciences of the United States of America)上。中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院碩士研究生閆慧杰為論文第一作者,歐陽鋼鋒教授和葉宇昕博士后為該論文共同通訊作者。上述研究成果得到了國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、廣東省重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目、廣東省自然科學(xué)基金和中國(guó)博士后基金的資助。

論文鏈接: https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2202913119


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