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華東理工大學馬驤課題組：一種從天然木質素中獲得有機室溫磷光的簡單綠色策略

來源：中國科學化學      2022-05-20
導讀：華東理工大學馬驤課題組通過將經乙醇提取后的堿木質素（LA-H）摻雜到聚乙烯醇（PVA）中，無需復雜的合成步驟即獲得了激發波長依賴的顏色可調室溫磷光（RTP）發射。研究表明，LA-H磷光發射的來源于木質素水解后形成的含酚氧負離子的寡聚片段，在紫外光的照射下這些水解的片段在PVA薄膜中顯示出肉眼可分辨的長壽命發光現象。另外，PVA聚合物氫鍵網絡賦予了LA-H磷光發射的濕度響應，為功能性純有機RTP材料提供了大規模、低成本和綠色制備的新途徑。

木質素是一種自然界中含量豐富的可再生生物質原料，之前關于木質素發光性能的報導多集中在熒光領域，基于木質素RTP的報道不多，且目前關于木質素材料的發光性能研究僅包含其發光現象和應用，而由于木質素結構的復雜性其具體的發光機理卻并未被深入研究。

受木質素熒光發射的啟發，馬驤課題組通過將LA-H摻雜至PVA中形成柔性薄膜（LA-H@PVA），以簡便的方式制備了木質素余暉材料（圖1）。PVA基質中豐富的氫鍵網絡可以有效地分散和固定LA-H，充分抑制了聚集誘導磷光猝滅以及激發三線態的非輻射躍遷過程。LA-H@PVA表現出依賴于激發波長的室溫磷光發射特性，通過改變激發波長進行簡單的調控實現了多色（從藍色到綠色，再到黃綠色）室溫磷光發射（圖2）。

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圖1 基于木質素的聚合物室溫磷光發射示意圖
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圖2（a）LA-H@PVA歸一化的光譜；（b）LA@PVA和LA-H@PVA的磷光壽命；不同激發波長時LA-H@PVA的（c）磷光光譜和（d）CIE坐標圖

通過對乙醇提取木質素前后的發光性能差異進行分析，選取和木質素代表性結構類似的化合物愈創木酚基甘油-β-愈創木基丙醚（YCM）作為研究對象（圖3），實驗數據及理論計算研究表明：含有大量酚氧負離子的水解木質素小片段是有效的發光物質。此外，在體系中加入HI促進木質素水解后，LA-H的收率從9.2%提高到38.4%。

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圖3 堿化的YCM發光性能及能級計算
考慮到木質素水解在酶工程領域的迅速發展，這項工作的研究結果可能會拓寬為大規模制備低成本、可持續的RTP材料提供了新思路。詳見：Liu R, Jiang T, Liu D, Ma X. A facile and green strategy to obtain organic room-temperature phosphorescence from natural lignin. Sci. China Chem., 2022, 65, https://doi.org/10.1007/s11426-022-1228-0. 

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