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烯烴是在現(xiàn)代化工生產(chǎn)中至關(guān)重要有機(jī)原料，但世界范圍內(nèi)對烯烴類化合物的巨大需求導(dǎo)致化石能源消耗過多，尋找可持續(xù)的烯烴生產(chǎn)方法已成為一項(xiàng)緊迫的任務(wù)。生物質(zhì)衍生的醇類具有高可持續(xù)性和可用性，是烯烴制備原料的有力候選者。然而，傳統(tǒng)上在高溫下使用強(qiáng)酸作為醇類脫水催化劑，仍將面臨能源和環(huán)境相關(guān)問題的挑戰(zhàn)。因此，在溫和的反應(yīng)條件下使用可再生能源驅(qū)動的催化體系對于醇類脫水制備烯烴具有重要的應(yīng)用前景。

近日，安徽師范大學(xué)熊宇杰教授與陸洲教授展開合作研究，采用具有大量晶格缺陷的非化學(xué)計量氧化鎢W₁₈O₄₉納米線作為光催化劑，通過光催化醇類脫水直接生成烯烴。以乙醇脫水為例，在紫外+可見+紅外的全光譜光照條件下，在220°C即可實(shí)現(xiàn)275.5 mmol?g?cat^-1?h^-1的乙烯生成速率，并具有高達(dá)99.9%的優(yōu)異選擇性。在此基礎(chǔ)上，結(jié)合超快瞬態(tài)吸收光譜與原位X射線光電子能譜技術(shù)，深入研究了其中的光催化機(jī)理，發(fā)現(xiàn)缺陷氧化鎢半導(dǎo)體中的帶間和帶內(nèi)躍遷的協(xié)同作用對反應(yīng)性能的促進(jìn)及反應(yīng)轉(zhuǎn)化具有重要作用。

這項(xiàng)工作為可持續(xù)烯烴生產(chǎn)提供了新的方向，并展示了缺陷工程對光催化劑活性提高的多重作用。該成果以“Synergizing Inter and Intraband Transitions in Defective Tungsten Oxide for Efficient Photocatalytic Alcohol Dehydration to Alkenes”為題，近日在線發(fā)表于美國化學(xué)會JACS Au, 2022,DOI: 10.1021/jacsau.2c00146。該雜志為美國化學(xué)會旗艦雜志《美國化學(xué)學(xué)會》（JACS）的姊妹刊物。熊宇杰教授、陸洲教授以及中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)龍冉教授、香港理工大學(xué)張寧博士為本文共同通訊作者。安徽師范大學(xué)物電學(xué)院青年教師李浩博士作為共同第一作者參與了本文的工作。安徽師范大學(xué)為本文共同通訊單位。