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近日，清華大學(xué)化工系劉凱課題組通過對(duì)電解液的分子間作用力調(diào)控，突破了常規(guī)雙電層結(jié)構(gòu)的束縛，在低溫快充鋰金屬電池方面取得重要進(jìn)展。通過在電解液中加入新穎的“電壓刺激響應(yīng)添加劑”，在充電過程中，其可自發(fā)遷移到正極/電解液界面上，并選擇性地與陽離子和游離溶劑結(jié)合，可以在雙電層（EDL）內(nèi)層形成獨(dú)特的富含陽離子和支鏈狀的超分子聚合物結(jié)構(gòu)，構(gòu)筑了一種獨(dú)特新穎的“富鋰離子-貧溶劑”雙電層，其具有自適應(yīng)和鈍化特性，顯著降低了醚基電解液在高電壓正極表面的分解，由此，電池表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，例如超快速充放電和超低溫應(yīng)用，這在傳統(tǒng)電解液設(shè)計(jì)中是很困難的。非常規(guī)的EDL結(jié)構(gòu)打破了對(duì)經(jīng)典EDL重排機(jī)制的固有認(rèn)知，極大地提高了器件的電化學(xué)性能。

圖1 添加劑作用機(jī)理示意圖

低溫下（低于-20℃）鋰電池容量和壽命迅速衰減，是冬季電動(dòng)汽車性能不佳的主因。主要原因是目前廣泛應(yīng)用的電解液（基于碳酸酯基溶劑）在低溫下粘度顯著提升，本體和界面離子遷移率下降。另外，更高容量的鋰金屬負(fù)極不能與常規(guī)的碳酸酯基電解液搭配使用（副反應(yīng)嚴(yán)重和枝晶不可控生長(zhǎng)，庫(kù)倫效率低和循環(huán)穩(wěn)定性差）。

針對(duì)這個(gè)性能瓶頸問題，劉凱課題組選用具有更低的凝固點(diǎn)和更低粘度的醚類電解液，并加入“刺激響應(yīng)添加劑”，其可在正極/電解液界面構(gòu)建了動(dòng)態(tài)高穩(wěn)定雙電層(圖1)。這種非傳統(tǒng)雙電層重排機(jī)制提升了醚基電解液耐氧化穩(wěn)定性，且沒有損失本體電解液原有的性質(zhì)。充電狀態(tài)下，這種添加劑可在電壓驅(qū)動(dòng)下快速遷移到正極界面，與鋰離子、溶劑形成“超分子動(dòng)態(tài)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)”。在此動(dòng)態(tài)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中，具有豐富的鋰離子，使雙電層處于“富鋰離子-貧電解液”狀態(tài)，將不穩(wěn)定的“自由溶劑”排除出雙電層，顯著提升了雙電層的電化學(xué)穩(wěn)定性（圖1）。

圖2 電化學(xué)性能

基于此新穎的雙電層設(shè)計(jì)，耐低溫電解液成功匹配了高壓鋰金屬電池（高鎳811正極/鋰負(fù)極），并且表現(xiàn)出卓越的快充性能（5.0C充放循環(huán)700圈容量保持率高達(dá)90%）。該原型器件在-91℃下可獲得86mAh/g的比容量，全電池在-40℃下快速充放電循環(huán)80圈容量保持率為68%（圖2），超低溫性能顯著優(yōu)于目前鋰電池商用產(chǎn)品，為構(gòu)筑低溫及快充使用的高性能鋰電池提供了新的方向。

上述成果以“為高性能鋰金屬電池設(shè)計(jì)鈍化電雙層”（Engineering a passivating electric double layer for high performance lithium metal batteries）為題發(fā)表在國(guó)際期刊《自然·通訊》（Nature Communications）上，論文第一作者為清華大學(xué)化工系博士后章偉立，通訊作者為清華大學(xué)化工系劉凱助理教授。上述研究工作得到自然科學(xué)面上項(xiàng)目、校內(nèi)自主科研計(jì)劃和中國(guó)博士后基金的支持。

論文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-29761-z.