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近日，武漢理工大學(xué)傅正義院士團隊平航副研究員在材料過程仿生制備新技術(shù)研究方面取得創(chuàng)新性進展，成果以“Mineralization Generates Megapascal Contractile Stresses in Collagen Fibrils”為題，發(fā)表在國際頂級期刊《Science》（科學(xué)）上。武漢理工大學(xué)材料復(fù)合新技術(shù)國家重點實驗室為第一通訊單位，德國馬普膠體界面研究所為合作單位；平航副研究員為第一作者，傅正義院士、Wolfgang Wagermaier博士、Peter Fratzl教授為共同通訊作者。

自然生物物質(zhì)的制造過程是數(shù)十億年進化和自然選擇的結(jié)果，可以在室溫完成結(jié)構(gòu)形成過程，得到獨特的微結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的性能（例如：貝殼、牙齒、骨頭等）。傅正義團隊提出自然生物物質(zhì)精妙的生物制造過程值得學(xué)習(xí)，以發(fā)展材料的制備新技術(shù)。為此，提出了一個新的研究方向“Bioprocessing-inspired fabrication”（生物過程啟示的制備技術(shù)，也稱為材料過程仿生制備技術(shù)）。其主要思想和方法是“從生物制造過程、或者生物制造過程—生物結(jié)構(gòu)的關(guān)系中得到啟示和靈感，發(fā)展材料的合成與制備新技術(shù)”（Progress in Materials Science, 2019, 105, 100571）。

圖1 膠原內(nèi)材料合成產(chǎn)生兆帕級收縮應(yīng)力

天然骨骼形成是一個典型的生物制造過程。礦化膠原纖維是骨骼的基本構(gòu)造單元，羥基磷灰石在膠原纖維內(nèi)部取向合成，形成特殊結(jié)構(gòu)使得骨骼具有優(yōu)異的力學(xué)與功能特性。受骨骼結(jié)構(gòu)形成過程的啟發(fā)，平航副研究員設(shè)計了膠原纖維內(nèi)限域合成與原位研究實驗系統(tǒng)。以具有膠原纖維連續(xù)定向排列的肌腱組織為基礎(chǔ)，實現(xiàn)了碳酸鍶晶體在膠原纖維內(nèi)部的合成。首次發(fā)現(xiàn)和證實合成產(chǎn)物形成兆帕級的收縮應(yīng)力，制備出預(yù)應(yīng)力復(fù)合微管（圖1）。采用原位拉曼分析、同步輻射小角X射線散射原位分析、同步輻射廣角X射線散射分析等方法，揭示了碳酸鍶晶體在膠原纖維限域空間內(nèi)的結(jié)構(gòu)形成動力學(xué)過程和預(yù)應(yīng)力形成的機制（圖2）。改變礦化溶液的化學(xué)組成和其他條件，可調(diào)控預(yù)應(yīng)力的大小和預(yù)應(yīng)力形成的速率（圖3）。該研究還表明，不同無機材料在膠原內(nèi)部的合成，均會產(chǎn)生兆帕級收縮應(yīng)力。

圖2 預(yù)應(yīng)力形成機制

平航副研究員在前期研究中對膠原纖維內(nèi)限域合成開展了系統(tǒng)性的工作。借鑒骨骼中誘導(dǎo)礦化蛋白的功能特性，設(shè)計了一種既能結(jié)合膠原又能結(jié)合磷灰石的多功能重組蛋白，它能在膠原纖維空缺區(qū)域里調(diào)節(jié)羥基磷灰石的生長，使合成的羥基磷灰石沿膠原纖維呈現(xiàn)周期性排列（J. Mater. Chem. B, 2015, 3, 4496；Chem. Sci., 2016, 7, 6330）。首次實現(xiàn)氟化鈣納米晶體在膠原纖維內(nèi)的周期性有序合成與結(jié)晶，揭示其結(jié)構(gòu)形成過程是前驅(qū)體先從空缺區(qū)域進入膠原、然后擴散進入重疊區(qū)域，而非傳統(tǒng)觀點認為的前驅(qū)體滲入膠原后直接沿纖維長軸擴散的過程（J. Mater. Chem. B, 2021, 9, 6668）。首次實現(xiàn)了膠原纖維內(nèi)限域合成碳酸鍶壓電功能材料（Adv. Funct. Mater., 2021, 31, 2105806）。

圖3 預(yù)應(yīng)力可控生成和普適性

這些研究工作為揭示生物礦物內(nèi)預(yù)應(yīng)力的起源提供了直接證據(jù)，對揭示骨骼形成過程有生物學(xué)借鑒意義，對多功能復(fù)合材料的合成與制備也有重要指導(dǎo)意義。

參考資料：http://news.whut.edu.cn/zhxw/202204/t20220408_871250.shtml