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郭新聞教授團隊在超薄ZSM-5納米片合成領域取得新進展

ZSM-5沸石分子篩以其優異的催化性能、選擇性吸附性能，同時具有熱穩定性、化學穩定性等優點，被廣泛用于催化反應，吸附材料以及分離膜材料中。雖然3D ZSM-5沸石的研究與應用已相當成熟，但仍無法滿足人們的需求。研究發現，當ZSM-5分子篩的直孔道長度低于 50 nm 時，擴散限制的影響將顯著減輕，因此實現擴散性、活性以及穩定性同步提高的2D ZSM-5納米片的制備逐漸成為國內外研究的熱點。盡管研究者們已經報道了很多關于ZSM-5納米片的制備方法，但如何高效合成b軸厚度小于50 nm的超薄納米片并精確控制其厚度和縱橫比仍然存在很大的挑戰。

超薄ZSM-5納米片的生長機理

基于上述問題，大連理工大學郭新聞教授課題組，與香港中文大學宋春山教授、大連化學物理研究所劉偉研究員等課題組合作，在Chemistry of Materials（影響因子為9.811）發表題為“Tailored Synthesis of ZSM-5 Nanosheets with Controllableb-Axis Thickness and Aspect Ratio: Strategy and Growth Mechanism”的研究論文。該工作報道了一種簡便的合成策略，協同晶種誘導法與礦化劑輔助法一步合成出b 軸厚度為 20 nm 的 ZSM-5 納米片。通過調控晶種加入量及老化條件，在實現對納米片b 軸厚度和縱橫比精確控制的同時，可將晶化時間縮短至僅3h，大大節約了成本。其短的直孔道促進了分子在微孔中的擴散并提高了酸性位點的可接近性，在正庚烷裂解反應中表現出優異的催化活性，預計不同厚度和縱橫比的納米片可廣泛用于受擴散限制的催化反應以及缺陷較少的沸石膜的制備中。此外，本文還系統地解釋了晶種和氟化銨在納米片生長過程中的重要作用，并結合實驗驗證了ZSM-5納米片有趣的生長過程，從而直觀地了解納米片的生長機制，該策略為研究其他拓撲結構沸石納米片的合成提供了思路。

具有不同厚度的ZSM-5納米片的電鏡表征

ZSM-5納米片有趣的生長過程

論文第一作者為大連理工大學化工學院博士生張嘉興，共同通訊作者為化工學院張安峰副教授、郭新聞教授和香港中文大學宋春山教授。工作得到了國家自然科學基金、遼寧省“興遼英才”計劃高水平創新團隊等資助。

文章鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c00001

郭新聞教授團隊在結晶型三維自組裝氮化碳光解水制氫取得新進展

光解水制氫反應是一種理想的太陽能到化學能轉化途徑，開發高效的光催化劑是提高太陽能轉換效率的關鍵。近年來，聚合物氮化碳（PCN）納米片因具有較高的比表面積和高效的光生載流子傳輸路徑等優點，被廣泛應用于各種光催化反應。目前，主要采用剝離法制備PCN納米片，但由于經受過較強的化學剝離和物理剝離過程，該方法制備的PCN納米片結晶性較差，表面富含缺陷，導致光催化性能提升受限。通過在PCN聚合過程中添加低熔點共熔鹽可以合成結晶型PCN材料，但該方法一般只能合成塊體狀PCN，仍然需要進一步超聲剝離才能得到結晶性較好的PCN納米片。更重要的是，由于納米限域效應，上述合成的PCN納米片都存在一個公開的缺陷：吸收邊藍移，導致可見光捕獲能力降低。總之，采用現有方法合成的PCN納米片一般只能優化某一方面的性能，很難實現對光催化反應中三個關鍵過程（光吸收、電荷分離、表面反應）的協同優化，導致光催化性能提升受限。因此，急需發展一種新的合成策略制備高性能PCN納米片光催化材料。

近日，大連理工大學化工學院郭新聞教授研究團隊采用中間體誘導策略，成功制備出了結晶型自組裝（CFSA）PCN納米片。CFSA結構呈現為連續的三維（3D）網絡結構，由彎曲的小納米片二級單元相互連接組成，同時富含褶皺以及豐富的產氫活性位點。3D CFSAPCN納米片獨特的結構特性使其同時具有擴張的π電子體系和部分扭曲的七嗪基結構，不僅增強了PCN材料固有的π → π*電子躍遷，而且激發了n → π*電子躍遷，極大地增強了可見光吸收。同時，3D CFSA結構中結晶型的小尺寸納米片二級單元具有同時縮短的體相和面內載流子傳輸路徑，增強了光生載流子的分離效率和傳輸速率。借助原位XRD、核磁、熱重等表征手段詳細研究了中間體誘導策略的作用機制，發現在350度預聚合得到的中間體具有最合適的聚合度以及再聚合能力，可以在高溫熱解階段誘導納米片二級單元自組裝形成最佳的3D網絡結構（U300-670），該樣品具有最優的3D CFSA結構和光學性質，應用在常壓可見光分解水制氫反應表現出14665μmol g^?1 h^?1的產氫速率（Pt 1.1 wt%），遠高于原始塊體PCN和PCN納米片的產氫性能。

該工作構建的3D CFSA PCN納米片同時具有豐富的活性位點、增強的可見光吸收以及高效的載流子分離和傳輸效率，解決了現有合成方法制備的PCN納米片存在的缺陷，實現了對光催化反應中三個關鍵過程（光吸收、電荷分離、表面反應）的協同優化，最終提高了PCN的產氫活性，為新型高性能PCN基光催化材料的制備提供了一種新策略。

相關成果以研究論文的形式發表于國際期刊Applied Catalysis B: Environmental（影響因子19.503）（Intermediate-induced repolymerization for constructing self-assembly architecture: Red crystalline carbon nitride nanosheets for notable hydrogen evolution）。文章第一作者是大連理工大學化工學院博士后安素峰，通訊作者為郭新聞教授和侯軍剛教授。大連理工大學為第一單位，以上工作得到國家自然科學基金項目和遼寧興遼英才計劃高水平創新團隊的支持。

（文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121323）