近年來,全球CO2的大量排放導致系列環境問題。習近平主席在第75屆聯合國大會上提出中國二氧化碳排放力爭于2030年前達到峰值,努力爭取2060年前實現碳中和戰略目標。其中CO2高效轉化是實現雙碳目標的重要方案。
近日,華南師范大學化學學院蘭亞乾教授團隊在化學頂級期刊J. Am. Chem. Soc.上發表了最新研究進展(論文鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.1c11987),首次報道了共價有機框架(COFs)中限域和高分散多酸單團簇用于CO2光還原。論文以“Confining and Highly Dispersing Single Polyoxometalate Clusters in Covalent Organic Frameworks by Covalent Linkages for CO2 Photoreduction.”為題。華南師范大學化學學院青年英才博士后路猛為文章第一作者,蘭亞乾教授為唯一通訊作者,華南師范大學為第一完成單位。此工作開發了一種在COFs中均勻分散多金屬氧酸鹽(POMs)的通用策略,即通過共價鍵將POM簇限域在COF的規則納米孔中。所制備出的COF-POM復合材料結合了光吸收、電子傳輸及合適的催化活性位點等優勢,在人工光合作用中表現出優異的催化活性。此工作顯示出單團簇功能材料在光催化領域的應用前景。
圖1. 共價有機框架中限域和高分散多酸單團簇用于CO2光還原
另外,近日蘭亞乾教授與蔡躍鵬教授合作在頂級期刊Angew. Chem. Int. Ed.(論文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202200003)上發表綜述并討論了COF基功能材料催化劑在CO2化學轉化策略中的基礎理論、機理和路徑方面的研究進展。論文以“Covalent Organic Frameworks-Based Functional Materials: Important Catalysts to Support Efficient CO2 Utilization”為題。華南師范大學化學學院青年英才博士后路猛和張蜜為文章共同第一作者,華南師范大學為第一完成單位。
作為CO2化學轉化中的研究熱點,光/電催化CO2還原和使用CO2作為載體用于能量存儲在CO2利用中表現出了巨大潛力。作為一種晶態多孔材料,共價有機框架材料(COFs)由于具有獨特的性質已經被廣泛研究作為催化劑用于高效化學CO2轉化。尤其是COFs基功能材料與各式各樣的活性位點(如單金屬位點、金屬納米顆粒和金屬氧化物等)相組合后有望實現高效CO2轉化與能量存儲。此綜述也討論了COF基功能材料催化劑在高效CO2轉化領域中的挑戰性問題和展望,如活性位點工程、催化劑穩定性、光學活性與氧化還原活性、催化偶聯反應和原位機理研究等等。此綜述將為今后COF基新能源材料的進一步研究指明方向。
圖2.COFs基功能材料及其在CO2轉化中的應用
蘭亞乾教授自2021年加入華南師范大學化學學院以來,致力于晶態材料在能源領域的應用探索,在學校和學院的大力支持下,所領導的團簇與能源材料研究團隊已經取得較為豐碩的研究成果。以華南師范大學為第一單位,在J. Am. Chem. Soc. (2篇)、Angew. Chem. Int. Ed. (4篇)、Adv. Mater. (1篇)、JACS Au (2篇)、Chem Catalyst (1篇) 等頂級期刊上發表十余篇高水平研究論文,為我校化學和材料學科的快速發展做出重要貢獻。
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參考資料:http://sce.scnu.edu.cn/a/20220224/1078.html
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