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為連結多相催化與均相催化的“橋梁”，單原子催化劑為從原子層面闡明催化劑的構-效關系和揭示催化反應機理提供了契機。然而，單原子催化劑在實際反應條件下活性位點的精準探測仍極具挑戰。因此，單原子催化中心微環境（配位環境和電子結構）的精細調控和高分辨原位表征裝置的開發尤為重要。

本研究利用配體交換的合成策略，構筑了一系列具有特定電子結構和配位環境的模型單原子Fe催化劑；成功開發了可用于單原子催化體系表征的原位57Fe穆斯堡爾譜技術，實現在電催化ORR反應條件下對不同單原子Fe物種電子結構和配位環境的定量探測；結合原位X射線吸收光譜、原位拉曼光譜、同步輻射核共振振動能譜和DFT理論計算等手段，揭示了Fe單原子材料在電催化ORR反應中催化位點電子態和配位結構的動態循環。該研究結果為揭開催化電子循環的黑匣子和高效單原子催化劑的開發提供了新的思路和契機。

相關工作以全文的形式發表于Cell旗下的Chem上。該研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委、中科院戰略性先導科技專項（B）“能源化學轉化的本質與調控”等項目的支持。

參考資料

[1]中國科學院大連化學物理研究所，我所利用原位穆斯堡爾譜揭示Fe單原子活性中心的配位結構變化