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單原子催化劑（SAC）具有獨特的幾何和電子結構，在選擇加氫反應中顯示出優異的活性和選擇性。由于單個金屬原子與載體的直接化學鍵合，SAC性能在很大程度上取決于所用載體性質。在相對較高溫度下，將單原子催化劑暴露于還原性氣氛中，這種金屬-氧絡合物將被破壞，導致單個原子的聚集/燒結，失去其化學選擇性。因此，獲得高穩定、高密度單原子選擇加氫催化劑，特別是較高反應溫度下仍保持原子級分散的催化劑具有挑戰性。

　　大連化物所揭示高密度單原子Pd基選擇加氫催化劑的穩定機制

　　研究人員利用配備原位樣品臺的球差校正掃描透射電子顯微鏡（AC-STEM）在常壓（1bar）、20%CH₄/H₂混合碳化氣氛中原位觀測高負載量（質量百分含量至5wt%）的Pd納米粒子從納米粒子至原子級分散的動力學過程，并結合原位譜學技術（包括NAP-XPS和準原位XAS）和理論計算（DFT），確定在原位碳化過程中Pd原子傾向于遷移到富含空位的碳化鉬表面，形成高密度、表面富集的單原子分散的Pd₁/α-MoC催化劑。研究人員將Pd₁/α-MoC催化劑應用到芳香硝基化合物的液相選擇加氫和富氫條件下逆水煤氣反應（RWGS，CO₂ + 3H₂→CO + 2H₂ + H₂O）中，其均表現出優異的活性和選擇性，遠優于Pd納米顆粒催化劑；該催化劑可承受高達400°C的還原/反應氣氛，且沒有單原子的聚集。該研究為尋求在苛刻的還原條件和高密度條件下仍具有優異選擇性和穩定性的單原子催化劑提供了新途徑。

　　相關研究成果發表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。研究工作得到國家自然科學基金項目、中科院戰略性先導科技專項（B類）“能源化學轉化的本質與調控”、國家重點研發計劃、遼寧省“興遼英才計劃”項目和中科院青年創新促進會等的資助。

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202007707