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中國石油大學(華東)綠色能源化工團隊在選擇性催化還原脫硝技術研究方面 取得系列進展

來源:中國石油大學(華東)      2020-08-07
導讀:近日,中國石油大學(華東)綠色能源化工團隊在選擇性催化還原脫硝技術(NH3-SCR)研究方面取得系列進展,研究成果分別發表在ACS Catalysis、Applied Catalysis B: Environmental和Chemical Engineering Journal三個催化類和工程技術類權威期刊上。成果第一作者均為綠色能源化工研究團隊博士研究生劉智,共同通訊作者為柳云騏教授和潘原副教授,中國石油大學(華東)為第一署名單位和唯一通訊單位。該系列成果得到國家自然科學基金、中央高校基本科研基金和泰山學者項目資助。

大氣污染物NOx的排放控制問題日益受到世界各國關注。氨氣選擇性催化還原(NH3-SCR)脫硝是最高效、成熟的脫硝技術。然而,傳統的釩鎢鈦催化劑活性溫度窗口較高(300~400℃),使得脫硝裝置置于除塵和脫硫裝置之前,進而導致催化劑活性組分易因高空速粉塵沖刷而流失,硫酸銨鹽堵塞下游管線,且不適用于低溫煙氣(如鋼廠燒結煙氣)脫硝。因此,開發高效的低溫(<200℃)NH3-SCR催化劑具有重要意義。相比于傳統NH3-SCR催化劑,低溫NH3-SCR催化劑較差的抗SO2中毒性能和N2選擇性限制了其工業應用,且低溫NH3-SCR催化劑本征活性較低,難以適用高空速要求。鑒于此,團隊從反應機理出發,深入研究了錳基催化劑低溫NH3-SCR反應機理,并在此基礎上設計合成了具有優異抗SO2中毒性能、N2選擇性以及高本征活性的錳基低溫NH3-SCR催化劑,為低溫NH3-SCR催化劑的設計合成以及低溫NH3-SCR技術的應用提供了理論支撐。

題目為《MnOx/TiO2催化劑上NO2生成路徑及NO2在低溫下快速SCR脫硝反應中的作用機理研究》(Study on the NO2production pathways and the role of NO2in fast selective catalytic reduction DeNOxat low-temperature over MnOx/TiO2catalyst)的研究論文發表在化工領域權威期刊Chemical Engineering Journal上(Chemical Engineering Journal2020, 379, 122288)。研究人員發現低溫NH3-SCR反應(NH3+NO+O2→N2+H2O)是NO氧化反應(NO+O2→NO2)與“快速SCR”反應(NH3+NO+NO2→N2+H2O)耦合的結果,NO氧化反應是整個低溫NH3-SCR過程的控速反應。結合原位紅外和密度泛函理論計算等手段,發現了一種新型二齒硝酸鹽中間產物(*MnO2NO2),并提出了完整的NO催化氧化路徑。該工作為后續高效低溫NH3-SCR催化劑的設計合成提供了重要思路及理論基礎。

題目為《Feoct?O?Mntet位點高度暴露的Fe摻雜Mn3O4尖晶石納米顆粒催化劑低溫下高效選擇性催化還原氮氧化物》(Fe-doped Mn3O4spinel nanoparticles with highly exposed Feoct?O?Mntetsites for efficient selective catalytic reduction (SCR) of NO with ammonia at low temperatures)的研究論文發表在催化領域權威期刊ACS Catalysis上(ACS Catalysis, 2020, 10, 6803–6809)。基于前文對低溫NH3-SCR反應機理的研究,NO氧化反應是低溫NH3-SCR過程的關鍵,而氧缺位在金屬氧化物表面氧化反應中起到關鍵作用。鑒于此,本工作旨在采用變價金屬Fe對Mn3O4尖晶石結構精準、均勻摻雜,進而調控材料Mn-O鍵強度及缺位生成能。傳統制備方法(如:浸漬法、共沉淀法)無法實現Fe–Mn復合氧化物材料的精準控制合成,難以對催化點位和催化活性進行構效關聯,進而導致對本征活性位點認識不足。本工作以Fe–Mn雙金屬有機框架化合物為前驅物,精準合成了系列Fe/Mn摩爾比可調的、小尺寸的、組分和形貌均一的Fe–Mn尖晶石催化劑(FexMn3-xO4NPs)。Fe0.35Mn2.65O4NPs催化劑能在180℃、400000 h-1下達到90% NO脫除率。基于對材料的精準控制合成以及同步輻射X射線吸收光譜對材料的結構精細解析,建立了Fe–Mn尖晶石材料表面活性位點與NH3-SCR活性之間的構效關系,揭示了具有高本征活性的Feoct–O–Mntet活性位點。同時,結合理論研究發現催化劑表面氧缺位的生成是NO氧化反應的控速基元反應。Feoct–O–Mntet位點具有最低的氧缺位生成能,這是其高本征活性的根本原因。該工作對低溫NH3-SCR活性點位有了新的認識,并對高效低溫NH3-SCR催化劑的設計合成具有重要指導意義。

題目為《設計合成自組裝多孔Mn3O4@石墨碳納米蒲公英催化劑:一種具有顯著抗SO2中毒性能的低溫NH3-SCR催化劑》(Design of assembled composite of Mn3O4@Graphitic carbon porous nanodandelions: A catalyst for Low–temperature selective catalytic reduction of NOxwith remarkable SO2resistance)的研究論文發表在催化領域權威期刊Applied Catalysis B: Environmental上(Applied Catalysis B: Environmental, 2020, 269, 118731)。抗SO2中毒性能是抑制錳基催化劑工業化應用的瓶頸。在對錳基催化反應機理充分認識的基礎下,該工作以錳基金屬有機框架化合物為前驅物,通過“限域-熱解-氧化”策略,設計合成了新型石墨碳改性的Mn3O4納米顆粒催化劑。該催化劑表現出較高的脫硝活性(在160℃、100 000 h-1下能達到90%以上NO轉化率)及顯著提高的抗SO2中毒性能。結合同步輻射X射線吸收光譜及理論計算,揭示了石墨碳在提高催化劑抗SO2中毒性能中的積極作用:電子可以由石墨碳向Mn3O4納米顆粒轉移,進而精準調節Mn3O4的電荷性質及氧化性,Mn3O4納米顆粒適宜的氧化性能夠避免SO2氧化為SO3,進而抑制NH4HSO4生成、提高催化劑抗SO2中毒性能。該工作為設計合成具有高效抗SO2中毒性能的低溫NH3-SCR催化劑提供了新的思路。

綠色能源化工團隊長期致力于能源資源高效催化轉化過程研究,在化石能源催化加氫轉化、新能源氫能制取和利用、環境催化轉化(脫硝、脫氯、VOCs)、生物質催化轉化等領域取得了一系列基礎與應用研究成果。近5年團隊承擔國家重點研發計劃、國家自然科學基金重點項目、山東省自然科學基金重大基礎研究項目、國家自然科學基金面上項目、中國石油重大專項、中國海油科技專項、泰山學者人才項目等各類課題30余項,授權國家發明專利40余項,發表SCI學術論文100余篇。獲中國石油科技進步一等獎、山東省研究生科技創新成果獎。培養的研究生獲得中國青少年科技創新獎、山東省優秀博士學位論文、中國石油大學優秀博士學位論文、中國石油大學“學術十杰”以及研究生國家獎學金等多項榮譽稱號。

相關鏈接:

1.https://doi.org/10.1016/j.cej.2019.122288

2.https://doi.org/10.1021/acscatal.0c01284

3.https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.118731


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