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大氣污染物NO_x的排放控制問題日益受到世界各國關注。氨氣選擇性催化還原（NH₃-SCR）脫硝是最高效、成熟的脫硝技術。然而，傳統的釩鎢鈦催化劑活性溫度窗口較高（300～400℃），使得脫硝裝置置于除塵和脫硫裝置之前，進而導致催化劑活性組分易因高空速粉塵沖刷而流失，硫酸銨鹽堵塞下游管線，且不適用于低溫煙氣（如鋼廠燒結煙氣）脫硝。因此，開發高效的低溫（<200℃）NH₃-SCR催化劑具有重要意義。相比于傳統NH₃-SCR催化劑，低溫NH₃-SCR催化劑較差的抗SO₂中毒性能和N₂選擇性限制了其工業應用，且低溫NH₃-SCR催化劑本征活性較低，難以適用高空速要求。鑒于此，團隊從反應機理出發，深入研究了錳基催化劑低溫NH₃-SCR反應機理，并在此基礎上設計合成了具有優異抗SO₂中毒性能、N₂選擇性以及高本征活性的錳基低溫NH₃-SCR催化劑，為低溫NH₃-SCR催化劑的設計合成以及低溫NH₃-SCR技術的應用提供了理論支撐。

題目為《MnO_x/TiO₂催化劑上NO₂生成路徑及NO₂在低溫下快速SCR脫硝反應中的作用機理研究》（Study on the NO₂production pathways and the role of NO₂in fast selective catalytic reduction DeNO_xat low-temperature over MnO_x/TiO₂catalyst）的研究論文發表在化工領域權威期刊Chemical Engineering Journal上(Chemical Engineering Journal2020, 379, 122288)。研究人員發現低溫NH₃-SCR反應（NH₃+NO+O₂→N₂+H₂O）是NO氧化反應（NO+O₂→NO₂）與“快速SCR”反應（NH₃+NO+NO₂→N₂+H₂O）耦合的結果，NO氧化反應是整個低溫NH₃-SCR過程的控速反應。結合原位紅外和密度泛函理論計算等手段，發現了一種新型二齒硝酸鹽中間產物（*MnO₂NO₂），并提出了完整的NO催化氧化路徑。該工作為后續高效低溫NH₃-SCR催化劑的設計合成提供了重要思路及理論基礎。

題目為《Fe_oct?O?Mn_tet位點高度暴露的Fe摻雜Mn₃O₄尖晶石納米顆粒催化劑低溫下高效選擇性催化還原氮氧化物》（Fe-doped Mn₃O₄spinel nanoparticles with highly exposed Fe_oct?O?Mn_tetsites for efficient selective catalytic reduction (SCR) of NO with ammonia at low temperatures）的研究論文發表在催化領域權威期刊ACS Catalysis上(ACS Catalysis, 2020, 10, 6803–6809)。基于前文對低溫NH₃-SCR反應機理的研究，NO氧化反應是低溫NH₃-SCR過程的關鍵，而氧缺位在金屬氧化物表面氧化反應中起到關鍵作用。鑒于此，本工作旨在采用變價金屬Fe對Mn₃O₄尖晶石結構精準、均勻摻雜，進而調控材料Mn-O鍵強度及缺位生成能。傳統制備方法（如：浸漬法、共沉淀法）無法實現Fe–Mn復合氧化物材料的精準控制合成，難以對催化點位和催化活性進行構效關聯，進而導致對本征活性位點認識不足。本工作以Fe–Mn雙金屬有機框架化合物為前驅物，精準合成了系列Fe/Mn摩爾比可調的、小尺寸的、組分和形貌均一的Fe–Mn尖晶石催化劑（Fe_xMn_3-xO₄NPs）。Fe_0.35Mn_2.65O₄NPs催化劑能在180℃、400000 h^-1下達到90% NO脫除率。基于對材料的精準控制合成以及同步輻射X射線吸收光譜對材料的結構精細解析，建立了Fe–Mn尖晶石材料表面活性位點與NH₃-SCR活性之間的構效關系，揭示了具有高本征活性的Fe_oct–O–Mn_tet活性位點。同時，結合理論研究發現催化劑表面氧缺位的生成是NO氧化反應的控速基元反應。Fe_oct–O–Mn_tet位點具有最低的氧缺位生成能，這是其高本征活性的根本原因。該工作對低溫NH₃-SCR活性點位有了新的認識，并對高效低溫NH₃-SCR催化劑的設計合成具有重要指導意義。

題目為《設計合成自組裝多孔Mn₃O₄@石墨碳納米蒲公英催化劑：一種具有顯著抗SO₂中毒性能的低溫NH₃-SCR催化劑》（Design of assembled composite of Mn₃O₄@Graphitic carbon porous nanodandelions: A catalyst for Low–temperature selective catalytic reduction of NO_xwith remarkable SO₂resistance）的研究論文發表在催化領域權威期刊Applied Catalysis B: Environmental上(Applied Catalysis B: Environmental, 2020, 269, 118731)。抗SO₂中毒性能是抑制錳基催化劑工業化應用的瓶頸。在對錳基催化反應機理充分認識的基礎下，該工作以錳基金屬有機框架化合物為前驅物，通過“限域-熱解-氧化”策略，設計合成了新型石墨碳改性的Mn₃O₄納米顆粒催化劑。該催化劑表現出較高的脫硝活性（在160℃、100 000 h^-1下能達到90%以上NO轉化率）及顯著提高的抗SO₂中毒性能。結合同步輻射X射線吸收光譜及理論計算，揭示了石墨碳在提高催化劑抗SO₂中毒性能中的積極作用：電子可以由石墨碳向Mn₃O₄納米顆粒轉移，進而精準調節Mn₃O₄的電荷性質及氧化性，Mn₃O₄納米顆粒適宜的氧化性能夠避免SO₂氧化為SO₃，進而抑制NH₄HSO₄生成、提高催化劑抗SO₂中毒性能。該工作為設計合成具有高效抗SO₂中毒性能的低溫NH₃-SCR催化劑提供了新的思路。

綠色能源化工團隊長期致力于能源資源高效催化轉化過程研究，在化石能源催化加氫轉化、新能源氫能制取和利用、環境催化轉化（脫硝、脫氯、VOCs）、生物質催化轉化等領域取得了一系列基礎與應用研究成果。近5年團隊承擔國家重點研發計劃、國家自然科學基金重點項目、山東省自然科學基金重大基礎研究項目、國家自然科學基金面上項目、中國石油重大專項、中國海油科技專項、泰山學者人才項目等各類課題30余項，授權國家發明專利40余項，發表SCI學術論文100余篇。獲中國石油科技進步一等獎、山東省研究生科技創新成果獎。培養的研究生獲得中國青少年科技創新獎、山東省優秀博士學位論文、中國石油大學優秀博士學位論文、中國石油大學“學術十杰”以及研究生國家獎學金等多項榮譽稱號。

相關鏈接：

1.https://doi.org/10.1016/j.cej.2019.122288

2.https://doi.org/10.1021/acscatal.0c01284

3.https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.118731