芬頓反應最早由法國化學家Fenton在1893年發現,并因其能產生強氧化性的羥基自由基等活性氧物種(ROS)被廣泛應用于水中有機污染物的去除。理想的芬頓反應是Fe2+催化H2O2生成羥基自由基等ROS,但實際上,大多數已報道的芬頓反應并不是真正的催化反應,而只是一個氧化還原化學反應。這主要是因為當Fe2+活化H2O2(或PMS)后,本身會被氧化成Fe3+,而Fe3+很難被H2O2重新還原成Fe2+,所以鐵在芬頓反應中不能算真正的催化劑。好消息是,通過引入助催化劑可以很好地解決這個問題。比如,邢明陽等人首次發現通過引入MoS2作為助催化劑,可以實現芬頓反應中鐵離子的高效循環(Chem 2018, 4, 1359-1372)。但這也帶來了新的問題,即大多數粉體催化劑的共同缺點就是難以在實際應用中回收再利用,尤其是在大規模處理實際工業廢水時,需要不斷補充MoS2助催化劑及鐵催化劑,這不僅會增加反應成本,還會存在對環境造成二次污染的風險。
為了克服上述挑戰,邢明陽教授研究團隊采用簡單的浸漬-加熱的化學方法,開發了三維硫化鉬(3D-MoS2海綿)助催化(類)芬頓反應體系,實現了對染料類及抗生素類廢水的高效處理。與傳統芬頓體系及已報道的助催化(類)芬頓體系相比,其優勢表現為:三維結構優化AOPs性能優勢。以Fe3+/H2O2體系為例,3D-MoS2海綿的引入,可使其降解芳香族有機污染物的反應速率常數提高到原來的52倍;助催化反應中心減少鐵的用量,降低生成鐵泥的風險。3D-MoS2海綿中納米花片層堆積和不規則邊緣可以提供更多的Mo4+活性位點,加速Fe3+/Fe2+的循環,抑制鐵泥等二次污染物的形成;運行成本低,實現大規模高效處理抗生素廢水。3D-MoS2/Fe2+/PMS體系只需一次性加入鐵離子(20mg/L硫酸亞鐵),即可實現連續高效處理140L高濃度磺胺嘧啶廢水(120mg/L),其降解率可達97.87%。該體系可穩定運行16天以上,且其處理1噸廢水的運行成本僅為0.33美元,使其具有巨大的工業應用價值。
該論文以華東理工大學為第一通訊單位,碩士研究生朱玲俐同學為第一作者,邢明陽教授為通訊作者。該論文還得到了歐洲科學院院士張金龍教授的指導。該工作得到了費林加諾貝爾獎科學家聯合研究中心、材料生物學與動態化學教育部前沿科學中心、國家自然科學基金優秀青年基金及國家重點研發計劃等項目的支持。
原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202006059
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