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第一作者：王惠澤

通訊作者：王惠澤，Marc Ledendecker

第一單位：亥姆霍茲可再生能源研究所、慕尼黑工大

DOI：10.1002/anie.202508589

納米尺度工程在提升電催化劑活性與穩定性方面起著關鍵作用，特別是在聚合物電解質膜水電解（PEMWE）中。該技術可實現高效氫氣生產，但陽極析氧反應（OER）仍面臨反應緩慢與缺乏穩定催化劑的雙重挑戰。盡管氧化釕等材料活性較高，但晶態金紅石相IrO?在酸性條件下表現出更優的穩定性。然而，傳統高溫合成雖然能增強晶相比例，卻導致顆粒增大、比表面積下降，顯著削弱催化性能。為兼顧活性與穩定性，研究者嘗試了如包覆、核殼、負載等策略，但常因結構不穩定而限制長期使用。

圖一直觀展示了通過不同激光波長控制加熱路徑，從而實現對材料相結構（Ir vs IrO?）和晶粒尺寸的調控。CO?激光適用于還原成金屬銥，光纖激光則促進氧化銥的結晶化。這一策略為實現常溫下可控、固態合成超小銥基納米顆粒提供了技術基礎。

圖1：基于激光誘導納米反應器的創新合成策略示意圖

研究通過調控激光參數和前驅體類型，實現了對銥基納米顆粒結構的精準合成與篩選。使用CO?激光易因能量過高導致銥還原為金屬，難以形成純IrO?。為此，研究者對前驅體進行300°C預熱，并改用光纖激光（1060 nm），成功實現了100%晶態金紅石相IrO?的合成。光纖激光因SiO?對其透明，可實現溫和加熱，避免顆粒團聚。同時，預熱前驅體有助于減小晶粒并提升結晶度。該策略實現了在常溫下對IrO?粒徑和結構的有效調控，為穩定高活性催化劑的快速合成提供了新方法。

圖2基于XRD分析的晶態納米顆粒催化劑篩選與表征

研究利用原位質譜技術實時監測激光照射下的氣體釋放行為，揭示了不同激光條件下銥前驅體的反應機制。CO?激光（10600nm）處理IrO(OH)?時釋放大量H?和含氧氣體，表明材料發生自發還原反應，最終轉化為金屬Ir；而經過300°C預熱的前驅體氣體釋放顯著減少，顯示出更高的熱穩定性。相比之下，光纖激光（1060nm）加熱過程溫和，僅產生少量氣體，有利于非晶IrOx向晶態IrO?的結構轉變。結合XRD結果，研究確認CO?激光誘導還原，而光纖激光則驅動結晶轉化，兩者代表不同的激光調控反應機制。

圖 3：基于原位質譜的激光反應過程實時監測

通過 XRD、HAADF-STEM 和 XPS 表征，系統揭示了激光合成的 Lis-Ir 和 Lis-IrO? 的晶體結構、納米形貌和化學狀態，證實分別為超小粒徑的金屬銥和晶態金紅石型氧化銥。

圖 4：超小晶態 Ir 與 IrO? 納米顆粒的結構表征

研究人員系統評估了激光合成的 Lis-Ir 和 Lis-IrO? 的酸性析氧反應（OER）性能及穩定性。Lis-IrO? 顯示出極高的質量活性（350 ± 15 A gIr?1 at 1.53V_RHE），顯著優于所有商業和文獻報道的晶態 IrO? 催化劑，且超過高溫合成的小尺寸IrO?材料。Tafel斜率分析、電荷轉移阻抗和比表面積測定進一步表明其具有優異的反應動力學與界面特性。結構穩定性方面，24小時恒電位測試及TEM表明 Lis-IrO? 保持了良好的金紅石相結構，而 Lis-Ir 出現了明顯團聚現象。進一步通過在線流通電池-ICP-MS 實時監測催化劑溶解行為，發現 Lis-IrO? 的溶解度遠低于商業 RuO? 和其他 IrO? 材料，并具有最高的穩定性指標 S-number，在保持高活性的同時展現出優異的耐久性。

圖 5：激光合成的 Ir 與 IrO? 催化劑的析氧反應（OER）性能

圖 6：CFC-ICP-MS 溶解測試評估激光合成 Ir 和 IrO? 催化劑的穩定性

本研究提出了一種基于高能激光的固態合成方法，可在常溫下高效制備超小晶態金屬及氧化物納米顆粒，具備精確的尺寸與結構調控能力。通過光纖激光實現了對金紅石相 ~2 nm IrO? 的結晶調控，所得材料在酸性 OER 中表現出優異的活性與穩定性，超越已報道的晶態 IrO? 與 RuO? 催化劑。同時，利用 CO? 激光還可低能耗合成 ~1 nm 金屬銥顆粒。該方法兼具能效高、結構可控和性能優異等優勢，為開發低成本、耐腐蝕、高效的酸性 OER 催化劑提供了新思路，并具備廣泛拓展至多金屬及其氧化物電催化材料的潛力。

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