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Angew.:河南大學徐尤智/劉琪團隊,二維COFs在有機電子學的研究進展

來源:河南大學      2025-03-18
導讀:本文系統(tǒng)綜述了二維共價有機框架(2DCOFs)在有機電子學中的最新進展。

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第一作者:劉琪,李強

通訊作者:劉琪,徐尤智

通訊單位:河南大學

DOI:10.1002/anie.202502536


全文速覽

本文系統(tǒng)綜述了二維共價有機框架(2DCOFs)在有機電子學中的最新進展。通過計算篩選和結構優(yōu)化策略(如平面/層間電荷傳輸調(diào)控、拓撲設計、帶隙工程與形貌控制),2DCOFs的導電性顯著提升。研究進一步展示了其在有機場效應晶體管(OFETs)、憶阻器、光電探測器和氣體傳感器中的應用潛力,為下一代柔性電子器件設計提供了新思路。


背景介紹

傳統(tǒng)有機半導體(如小分子和π共軛聚合物)因?qū)щ娦缘汀⒔Y構無序等問題,限制了其在高性能電子器件中的應用。2DCOFs作為結晶性多孔材料,兼具可設計的π共軛網(wǎng)絡、有序孔道和機械柔性,為解決上述瓶頸提供了可能。然而,其本征導電性不足仍是核心挑戰(zhàn)。本文聚焦如何通過分子工程和器件設計優(yōu)化2DCOFs的電子特性,并探索其實際應用。


圖文解析

電荷傳輸機制
2DCOFs的電荷傳輸分為跳躍傳輸(Hopping)和類帶傳輸(Band-like)。平面內(nèi)通過共軛鍵高效傳輸,層間通過π-π堆疊實現(xiàn)各向異性傳導(圖1-圖2)。層間距(d-spacing)是影響層間傳輸?shù)年P鍵因素,當d-spacing <4.0 ?時,類帶傳輸占主導(圖1d-e)。

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圖1 2DCOFs電荷及質(zhì)量傳輸與聚合物、小分子半導體的對比

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圖2 (a)小晶疇半導體中的跳躍傳輸和(b)大晶疇半導體中的類帶傳輸示意圖。(c)硼酸酯、亞胺和烯烴連接2DCOFs的σ,(d) σ或(e) μ與層間距之間的關系。

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圖3 連接體類型對電學性能的影響

拓撲與帶隙調(diào)控
Lieb晶格拓撲(圖4)因高能帶色散特性,顯著提升導電性;供體-受體(D-A)結構設計可縮小帶隙(圖5),增強電荷分離效率。

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圖4 拓撲結構對2DCOFs電學性能的影響

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圖5 帶隙對2DCOFs電學性能的影響

形態(tài)調(diào)控:2DCOFs薄膜通常表現(xiàn)出優(yōu)于2DCOFs微晶的導電性。

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圖6 2DCOFs薄膜合成

器件應用實例

OFETs:全共軛2DCOF薄膜(如CuPc-AQ-COF)的載流子遷移率高達970 cm2 V?1 s?1(圖6k)。

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圖7 2DCOFs在OFETs中的應用

憶阻器:有序孔道調(diào)控導電細絲生長,實現(xiàn)多級存儲與類突觸行為(圖11)。

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圖8 2DCOFs在憶阻器中的應用(導電細絲機制)

光電探測器:D-A結構增強載流子分離和定向傳輸,提高光電轉(zhuǎn)換效率。

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圖9 2DCOFs在光電探測器中的應用

氣體傳感器:多孔結構增強氣體吸附,柔性薄膜應用于可穿戴器件。

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圖10 2DCOFs在可穿戴氣體傳感器中的應用


總結與展望

2DCOFs憑借結構可定制性、高穩(wěn)定性和多孔特性,在有機電子學中展現(xiàn)出獨特優(yōu)勢。未來研究需關注:

電荷傳輸機制:結合霍爾效應與器件測試深入解析導電本質(zhì);

單層制備:開發(fā)高結晶度單層2DCOFs,探索拓撲電子態(tài);

多功能集成:結合機器學習優(yōu)化材料設計,開發(fā)柔性可穿戴器件;

環(huán)境耐受性:提升器件在復雜環(huán)境下的穩(wěn)定性與選擇性。

……

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圖11 2DCOFs的未來機遇與挑戰(zhàn)


作者簡介

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劉琪博士,2024年6月博士畢業(yè)于中國石油大學(華東)材料科學與工程學院材料科學與工程專業(yè)。同年8月入職河南大學加入徐尤智團隊。研究方向為新型框架材料的設計合成及其催化傳感應用。目前以第一作者及通訊作者在Angew. Chem. Int. Ed., ACS Sens. Sens. Actuators B Chem.發(fā)表論文20余篇。

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徐尤智博士, 研究員,河南大學特聘教授,河南省青年拔尖人才。2016至2019年獲德國DFG資助在埃爾朗根-紐倫堡大學和烏爾姆大學有機化學專業(yè)攻讀博士學位。2020至2022年,在香港大學合成化學國家重點實驗室從事博士后研究。2022年起,任職于河南大學化學與分子科學學院特聘教授。目前以第一作者或者重要參與者在Nat. Chem., Chem. Soc. Rev. J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Org. Lett., Chem. Eur. J.等重要學術期刊發(fā)表論文20余篇。獲得國自然青年、面上基金等經(jīng)費支持,并獲得國家優(yōu)秀自費留學生獎學金、日本“Chem Lett”青年獎等。J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed, Chem Sci. 等雜志獨立審稿人,Chinese Chemical Letters雜志青年編委。

課題組主頁網(wǎng)址:https://www.x-mol.com/groups/youzhixu 

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文獻詳情:

Two-Dimensional Covalent Organic Frameworks in Organic Electronics
Dr. Qi Liu, Qiang Li, Yu Li, Taotao Su, Binghan Hou, Yibo Zhao, Prof. Youzhi Xu
Angew Chem2025
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202502536

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