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2016年6月17日國際頂級學術期刊《科學》（Science 2016, 17, 1443. 文章DOI: 10.1126/science.aaf6298）以“Covalently bonded single-molecule junctions with stable and reversible photoswitched conductivity”為題在線發表了北京大學化學與分子工程學院郭雪峰課題組在單分子器件研究中的重要進展。北大郭雪峰課題組聯合美國賓夕法尼亞大學Abraham Nitzan教授課題組、北京大學信息科學技術學院徐洪起教授課題組及其他合作者協力攻關，利用二芳烯分子為功能中心、石墨烯為電極成功實現了可逆單分子光電子開關器件的構建。這一研究成果不僅發表于頂級期刊上，同時還申請了發明專利。

利用單個分子構建電子器件有希望突破目前半導體器件微小化發展中的瓶頸，其中實現可控的單分子電子開關功能是驗證分子能否作為核心組件應用到電子器件中的關鍵步驟。在過去二十年，分子開關被廣泛研究，但僅有的幾個單分子光開關器件研究工作都只能實現單向的開關功能，如何獲得真正意義上的分子電子開關存在著巨大的挑戰。

二芳烯-石墨烯單分子光電子開關器件

郭雪峰課題組圍繞著單分子光電子器件研究這個難題，開展了長達8年的潛心鉆研和持續攻關。早在2007年就利用碳納米管電極和兩種二芳烯分子構建出了具有從關態到開態單向開關功能的單分子光開關器件（J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 12590, 得到了Science和Nat. Nanotechnol.的亮點報道）。為進一步完善單分子器件的制備方法學，2012年該課題組發展了利用石墨烯為電極的第二代碳基單分子器件的突破性制備方法（Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 12228; Acc. Chem. Res. 2015, 48, 2565）。在該普適性石墨烯基單分子器件研究平臺的基礎上，進一步設計合成了三種結構改進的二芳烯分子，并構建了單分子光開關器件，但仍然也只實現了從關態到開態單向光開關功能（Angew. Chem. Int. Ed. 2013,52, 8666，得到了Nature的亮點報道）。理論分析揭示，在這些前期的體系中分子和電極之間存在著強的耦合，從而導致分子激發態的淬滅將功能分子鎖在了閉環構象。分子和電極之間的接觸界面一直是分子電子學領域研究的核心基本科學問題，如何有效調控分子和電極之間的界面耦合是在器件中實現分子本征功能的關鍵（Chem. Soc. Rev. 2013, 42, 5642; Chem. Rev. 2016, 116, 4318）。基于這些前期積累，通過理論模擬預測和分子工程設計在二芳烯功能中心和石墨烯電極之間進一步引入關鍵性的亞甲基基團，所得實驗和理論研究結果一致表明新體系成功地實現了分子和電極間優化的界面耦合作用，突破性地構建了一類全可逆的光誘導和電場誘導的雙模式單分子光電子器件。石墨烯電極和二芳烯分子穩定的碳骨架以及牢固的分子/電極間共價鍵鏈接方式使這些單分子開關器件具有空前的開關精度、穩定性和可重現性，在未來高度集成的信息處理器、分子計算機和精準分子診斷技術等方面具有巨大的應用前景。

這項研究工作使得在中國誕生了世界首例真實穩定可控的單分子電子開關器件。《科學》雜志的審稿人盛贊該工作，說“數據留下極其深刻的印象（The data are extremely impressive）”，“在以前的任何文章中還從來沒有看到過具有如此強大開關功能的分子器件（I am not aware of any paper that shows such robust switching behavior in a molecular junction）”。《Science》同期內的Perspective Article以“Designing a robust single-molecule switch: A single-molecule switch works at room temperature”為題對此工作發表了長篇評述（Science 2016, 17, 1394）。該評述指出：“賈（賈傳成，郭雪峰課題組博士后，本文共同第一作者之一）等的研究所示范的科學展示了在納米尺度上對物質的精致控制，是一個憑借自身的力量可敬的智力追求，具有廣泛的長期效應（The science as exemplified by Jia et al.’s study represents exquisite control over matter at nanometer length scales and is a worthy intellectual pursuit in its own right with broad, long-term benefits.）”。這些研究證明功能分子的確可以作為核心組件來構建電子回路，這是將功能分子應用到實用的電子器件邁出的重要一步。早在2013年《自然·納米科技》發表評論指出（Nat. Nanotechnol. 2013年6月分子電子學專刊）：碳基器件結構提供了更堅實的分子器件研究平臺（Carbon-based architectures could provide a more robust platform for molecular–electronic concepts），開拓了分子電子學研究領域的新方向，使得以前不能開展的工作成為可能，孕育著新的突破。

Science原文鏈接：

http://science.sciencemag.org/content/352/6292/1443

Science評述鏈接：

http://science.sciencemag.org/content/352/6292/1394

郭雪峰課題組主頁：

www.chem.pku.edu.cn/guoxf