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在過去的幾個世紀(jì)里，化石燃料的過度使用導(dǎo)致了巨大的能源危機和環(huán)境污染。催化轉(zhuǎn)化可再生生物質(zhì)以取代傳統(tǒng)的化石燃料和工業(yè)原料被認(rèn)為是解決這一問題的可行辦法。在候選生物質(zhì)中，糠醛因其成本低廉、易于獲得并能生產(chǎn)多種高附加值產(chǎn)品而被廣泛研究。約62%的糠醛用于氫化生產(chǎn)糠醇。同時，糠醇作為一種重要的藥物前體、樹脂和工業(yè)溶劑，有著巨大的生產(chǎn)需求。然而，傳統(tǒng)工業(yè)生產(chǎn)需要外加氫氣，同時需要130°C-200°C的高溫，并且會產(chǎn)生有毒的重金屬廢棄物。因此，以糠醛為原料進行電催化加氫（ECH）生產(chǎn)糠醛因其可再生能源為基礎(chǔ)、無需外加氫氣并且反應(yīng)條件溫和備受關(guān)注。

離子效應(yīng)已被證明是影響電催化活性和選擇性的關(guān)鍵因素，因為它能有效調(diào)節(jié)電極-電解質(zhì)微環(huán)境并優(yōu)化催化過程。例如，H+或OH-的濃度已被證明會影響糠醛的ECH過程中羰基的氧解離，從而導(dǎo)致在富含H+的條件下容易生成 2-甲基呋喃，而在接近中性的條件下則容易生成糠醇。然而，有關(guān)電解質(zhì)體系中陰離子效應(yīng)相關(guān)研究仍然很少，更多時候電解液潛在的離子效應(yīng)在課題開展過程中易被忽視。因此，探索ECH常用的幾種緩沖體系（如碳酸鹽和磷酸鹽）中的陰離子效應(yīng)對于進一步闡明界面微環(huán)境和優(yōu)化ECH系統(tǒng)設(shè)計至關(guān)重要。

圖一、糠醛加氫體系中電解液陰離子效應(yīng)示意圖

在本研究中，探討了在KHCO3和磷酸鹽緩沖液（PBS）中的陰離子對糠醛ECH的影響。原位譜學(xué)和分子動力學(xué)（MD）模擬證實了碳酸氫根存在于糠醛分子外的第一殼層中，并誘發(fā)了強烈的氫鍵相互作用。相比之下，磷酸氫根只存在于第二殼層，導(dǎo)致較弱的氫鍵相互作用。由于這些界面陰離子和氫鍵作用，糠醛分子在KHCO3溶液中的電極表面表現(xiàn)出很強的平行吸附模式。同時，在KHCO3溶液中，整體陰離子氫鍵網(wǎng)絡(luò)促進了糠醛分子中羰基的活化，而在 PBS 溶液中羰基的親電活性反而被抑制。因此，糠醛ECH 在KHCO3中表現(xiàn)出更快的反應(yīng)動力學(xué)，而在PBS中則表現(xiàn)出緩慢的ECH動力學(xué)和嚴(yán)重的氫析出反應(yīng)（HER）。

利用電沉積策略合成了高活性面積的ED-Cu電催化劑。極化曲線及Tafel斜率分析揭示了截然不同的糠醛加氫行為。環(huán)盤電極測試、一系列電解測試和嚴(yán)密的控制實驗進一步闡明了僅由于陰離子差異導(dǎo)致的ECH性能差別。

圖二、兩種電解液體系中的電化學(xué)行為分析

圖三、ECH性能差異的多角度驗證

圖四、原位拉曼及分子動力學(xué)模擬揭示陰離子效應(yīng)本質(zhì)

圖五、原位譜學(xué)及理論計算

本文考察了陰離子效應(yīng)、吸附行為和糠醛電催化加氫性能之間的關(guān)系。糠醛在電極表面的吸附模式由于陰離子效應(yīng)發(fā)生轉(zhuǎn)變，在KHCO3中呈現(xiàn)強的平行吸附，而在PBS中表現(xiàn)為弱吸附。此外，碳酸氫鹽和糠醛分子之間的氫鍵網(wǎng)絡(luò)導(dǎo)致羰基的親電活性顯著增加，而在PBS中則受到嚴(yán)重抑制。這些差異影響了加氫過程中的反應(yīng)動力學(xué)，對糠醇生產(chǎn)的法拉第效率和選擇性帶來干擾。結(jié)果表明，通過電解質(zhì)調(diào)控來調(diào)整吸附構(gòu)型和提高反應(yīng)活性的策略，可以指導(dǎo)多種電催化加氫體系的設(shè)計優(yōu)化，并有助于剖析和解析更復(fù)雜的電催化加氫系統(tǒng)。

鄒雨芹，湖南大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師，是國家優(yōu)秀青年基金、國家重點研發(fā)計劃課題、湖南省優(yōu)秀青年基金、湖南省“湖湘青年英才”、湖南大學(xué)“岳麓學(xué)者”等項目獲得者。聚焦有機電催化轉(zhuǎn)化，圍繞有機電催化體系的復(fù)雜性，揭示了催化劑作用機制，解析了有機分子反應(yīng)路徑，并基于以上認(rèn)識，設(shè)計了新的電催化體系，實現(xiàn)部分有機分子的定向轉(zhuǎn)化。至今，以通訊作者發(fā)表SCI論文多篇，包括Nat. Catal.，Chem，J. Am. Chem. Soc.，Angew. Chem.，Adv. Mater.，Natl. Sci. Rev.，Energy Environ. Sci.，Adv. Energy Mater.等，其中ESI高被引論文28篇，熱點論文1篇，論文他引14000余次，H指數(shù)為61。現(xiàn)任《Chinese Journal of Catalysis》、《Chinese Chemical Letters》、《Chinese Journal of Structural Chemistry》青年編委等學(xué)術(shù)職務(wù)。

團隊博士后招聘信息：

根據(jù)課題組發(fā)展需求，課題組擬招聘博士后若干，鼓勵依托課題組申請“博士后創(chuàng)新人才支持計劃”、“博士后國際交流計劃”及各類研究基金。

擬招聘研究方向：

有機電催化

招聘要求：

（1）申請者需具有有機電合成、有機化學(xué)、化學(xué)工程、理論計算、電催化、材料等相關(guān)專業(yè)知識。

（2）申請者須全脫產(chǎn)從事博士后研究。

（3）近三年博士畢業(yè)或即將獲得博士學(xué)位，年齡35周歲以下（特別優(yōu)秀者可適度放寬年齡條件），熱愛科研，責(zé)任感強，積極進取，勇于創(chuàng)新，具有團隊精神。

（4）具有獨立思考和創(chuàng)新思維能力，堅實系統(tǒng)的理論基礎(chǔ)和寬廣的專業(yè)知識，良好的中英文閱讀和寫作能力。

薪酬待遇：

（1）全職博士后薪資待遇由基礎(chǔ)待遇和課題組補貼構(gòu)成，課題組全力支持申請博新計劃等項目，獲得相關(guān)項目薪資可達~50萬。

（2）全職博士后在站期間計算工作年限從進站之日起計算，博士后期間經(jīng)評審后可認(rèn)定為副研究員。在站期間成果豐富，入選湖南大學(xué)“杰出博士后獎”(每年評選一次)者，可直接申請副教授崗位。

（3) 根據(jù)博士本人意愿，支持博后依托本課題組去世界一流課題組進行聯(lián)合培養(yǎng)。

（4）課題組協(xié)助申請博士后科學(xué)基金、國家自然科學(xué)基金及省市各級課題。

（5）全職博士后在站期間，學(xué)校提供博士后公寓或租房補貼，其子女享受我校教職工子女入托、入學(xué)待遇。

（6）博士后出站后，業(yè)績優(yōu)秀者可以續(xù)聘，或根據(jù)工作意愿推薦到其他單位。

（7）此外，畢業(yè)兩年內(nèi)的博士，均可享受長沙市兩年3萬元的生活補助，和6萬元的購房補助。

申請流程：

（1）有意應(yīng)聘者請將申請材料發(fā)到電子郵箱：

王老師：shuangyinwang@hnu.edu.cn

鄒老師：yuqin_zou@hnu.edu.cn

（2） 申請材料包括個人簡歷(含個人基本信息、工作或研究經(jīng)歷、參與科研項目及個人貢獻簡介、成果發(fā)表情況)、個人代表作、博士論文詳細摘要，并注明預(yù)計能夠進站時間，郵件主題“姓名-應(yīng)聘博士后-有機電催化”。（課題組或?qū)熣掌⒑喗椤⒄n題組主頁網(wǎng)址、招聘信息等）