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 自下而上的自組裝可以實現從建筑塊自發組裝成更大的、結構明確的各種規模的復雜結構和材料，可定向合成能源材料、生物超分子、電子存儲等領域所需的功能材料。其中，巨型無機鉬藍團簇被認為是具有最高復雜程度的無機聚集體結構之一。然而，由于缺乏工況的表征手段，當前對于鉬藍完整的組裝路徑仍然沒有明確的論述。

 針對這一問題，陳嘉嘉教授團隊利用工況拉曼手段，表征了鉬酸根前驅體在酸化條件下的結構演化路徑，并進一步設計了流動液相電化學合成體系，首次實現了無機巨型團簇的流動電化學合成。工況電化學拉曼表征結果表明，{Mo₃₆}和{Mo₃(SO₄)}_n分別是形成{Mo₁₅₄}和{Mo₁₀₂}團簇必要前驅體。結合電化學流動合成條件下的電壓曲線和拉曼信號的變化情況，研究團隊利用電噴霧質譜，首次發現了H⁺/e^-對的注入會促進前軀體{Mo₃₆}和{Mo₃(SO₄)}_n解組裝并生成熱力學穩定的中間體{Mo₅}和{Mo₅(SO₄)}五邊形片段，并進一步促進鉬藍的自組裝。動力學分析表明，{Mo₁₅₄}和{Mo₁₀₂}團簇的組裝分別經歷了自催化自組裝和連續催化組裝過程。該項工作完善了從單核鉬酸根到巨型鉬藍團簇的完整組裝途徑，對于揭示這些巨型團簇的自組裝行為具有重要意義。

該工作是在陳嘉嘉教授的指導下完成。廈門大學化學化工學院2019級博士生李科為論文的第一作者，2023級博士生張曙、2022級博士生朱凱玲、博士后崔麗萍、楊樂參與了部分工作。該研究工作得到了國家重點研發計劃項目（2021YFA1502300）和國家自然科學基金（NSFC、22021001、22272143、21975211）的資助。

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.3c09344