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光響應手性向列相液晶作為一類理想的可操控螺旋超結構軟材料，展現出優異的光可調諧和自組裝特性，在光學自適應系統、光計算模擬器、激光工程等領域具有顯著應用意義。長期以來，研究人員期望挖掘螺旋超結構的多自由度光調控，如螺距長短、均勻性、動態可控范圍、螺旋軸方向等，促進光場多自由度設計、塑造與調控，從根本上同步提升結構與光學信息熵。但目前實現螺旋超結構的多自由度動態可控在材料科學、軟凝聚態物理、光學工程領域仍然是個多學科交叉、多領域交匯的挑戰性難點。

多自由度光調控，拓展結構調控信息熵

針對上述難點，該研究通過精準引入銅離子配位基團，發展了光-銅離子協同調控的新型門控熒光性內源手性光開關，構筑了多自由度光動態可控的液晶螺旋超結構。這種獨特的門控熒光性內源手性光開關具有三個功能化特征：1）內源手性，使光開關具備光控可變的手性扭曲力，從而實現液晶反射光譜調控；2）門控效應，使光開關具備銅離子精準可控的光敏性，從而實現光譜動態域調控；3）熒光增強，使光開關具備光控增強的熒光變化，從而實現熒光強度的動態范圍調控（圖1）。最終實現了對液晶螺旋超結構的反射光譜、熒光強度、光譜動態域的多自由度動態實時光調控，進一步拓展了光學結構調控信息熵，解決了長期困擾光場多自由度調控的挑戰性難題。

圖1. 設計銅離子門控熒光性內源手性光開關，構筑多自由度光調控液晶螺旋超結構

多自由度光調控，革新液晶光學新應用

基于多自由度光調控液晶螺旋超結構，進一步設計開發多自由度可控的平面光子器件。通過輸入端反射光強雙耦合，設計了一種“AND”和“OR”邏輯單元之間的光可切換邏輯運算器件，為邏輯運算芯片的微型化和多功能性提供了新的概念，在集成光學器件中具有廣闊的應用前景。此外，得益于光敏性可控的液晶螺旋超結構，通過調控銅離子濃度和光照強度，實現了隨季節顏色變化的自適應偽裝結構色（“甲蟲”和“房子”）（圖2）。該自適應偽裝超結構的概念驗證，不僅為解釋生物行為背后的物理結構和分子系統機制提供了生動直觀的技術依據，而且為豐富生物和環境自適應功能材料提供了有效策略。

圖2.多自由度光調控液晶螺旋超結構新應用：光切換邏輯運算器和自適應偽裝結構色

該研究設計了一種獨特的銅離子門控熒光性內源手性光開關，構筑了反射光譜、熒光強度、光譜動態域的多自由度光調控液晶螺旋超結構，發展了光切換邏輯運算器和自適應偽裝結構色兩類創新性應用，為集成光子器件和光學自適應材料開辟了一條新途徑（圖3）。

圖3.多自由度光調控液晶螺旋超結構（分子結構、組裝性能及應用）

近年來朱為宏教授與鄭致剛教授在光敏化學產品工程方面持續合作，充分發揮功能化光開關設計和液晶功能結構開發優勢，已相繼在液晶超結構高穩定、強抗疲勞調控、多自由度調控液晶光子晶體激光、液晶非均勻螺旋超結構產生與調控方面取得了具有國際影響力的創新成果 (Nat. Photonics, 2022, 16, 226-234; Adv. Mater., 2022, 34, 2110170; J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 20773-20784)，該項研究成果將進一步為液晶非顯示領域應用提供新的思路與見解。

該研究工作主要是由華東理工大學化學與分子工程學院博士后胡宏龍在朱為宏教授和鄭致剛教授的指導下完成，并得到了田禾院士的大力支持。該工作得到了國家重點研發計劃、材料生物學與動態化學教育部前沿科學中心、國家自然科學基金基礎科學中心項目、國家自然科學基金重點項目、國家優秀青年科學基金、上海市科技重大項目、上海市科技創新計劃重大項目及上海市曙光計劃等項目資助。

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.matt.2023.07.029