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隨著電子器件微型化需求的不斷增加，使用單個分子作為功能元件已成為納米科學一個蓬勃發展的領域。其中構建分子開關是信息存儲、邏輯數據操縱和信號處理等方面的重要步驟。在過去四十年中，設計單分子開關的常用方法是利用分子骨架響應外界刺激，但這需要復雜的有機合成。如何原位控制同一分子骨架中分子-電極接觸從而實現單分子開關在技術上仍是一個重大挑戰。

針對這一挑戰，周小順研究員和王亞浩副教授設計利用電化學控制的雙電層中局域金屬陽離子調控界面分子-電極接觸作用，從而實現單分子可逆開關。首先通過電化學掃描隧道顯微鏡裂結技術（STM-BJ），發現了羧酸分子在金屬陽離子(如 Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺)溶液中電化學調控下的單分子開關功能；進一步通過原位殼層隔絕納米粒子增強拉曼光譜證實，含金屬陽離子溶液中，電位遠小于PZC時外亥姆霍茲層(OHP)中的局域金屬陽離子會與分子羧發生強配位作用，從而抑制分子與Au電極作用形成分子結，實現單分子結電導關閉狀態（OFF）；隨著電位增加，羧酸-金屬離子配位會被破壞，分子會先以質子化和去質子化共存吸附在電極表面，最后完全去質子化。去質子化的-COO^-可以與Au電極發生強作用，形成分子結實現電子傳輸（ON），這與不同電解質溶液中羧酸分子結的電化學門控實驗結果是一致的。

為了進一步證明局域陽離子調控的可逆單分子開關，作者對三種羧酸分子進行電導循環測量，發現0 V電導峰重復出現，-0.5 V則消失，且具有很好的循環穩定性。進一步進行I-t測試，發現0 V可以觀察到電流躍變到ON狀態，而電位控制在-0.5 V時，則只觀察到了基線電流及其波動。同時I-V測試結果也表明，在電位負向或正向掃描過程中，電流會跳變到低值或高值。這對應于分子結的斷裂和形成，且電流絕對差值與單分子電導測量結果一致，進一步證明局域陽離子調控可逆單分子開關的可行性。

該工作首次利用電化學STM-BJ、I-t和I-V技術在羧酸分子結中成功實現了局域陽離子控制的可逆單分子開關，并借助原位拉曼光譜，闡述其開關機制，為通過柵電極實現可逆單分子開關開辟了一條新途徑。

研究成果得到了國家自然科學基金、浙江省自然科學基金和浙江師范大學等經費資助。