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鄭州大學張建民、河南農(nóng)大董玉濤：Te-CoTe2/rGO超薄納米片硫宿主同步提升鋰硫電池正、負極性能

來源：河南農(nóng)業(yè)大學      2023-06-19
導讀：鄭州大學張建民教授團隊和河南農(nóng)業(yè)大學董玉濤教授團隊合作通過一步水熱法制備了二維Te-CoTe2/rGO超薄納米片，作為鋰硫電池中的硫宿主材料提高正極和負極電化學性能。
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1、背景介紹：
鋰硫電池因其高能量密度（2600 Wh kg-1）、低成本等優(yōu)點被認為是極具潛力的下一代儲能電池。但是可溶性中間產(chǎn)物多硫化鋰（LiPSs）的穿梭效應、硫物種緩慢的轉(zhuǎn)化動力學、鋰枝晶的不可控生長等問題導致循環(huán)過程中容量迅速下降，阻礙了鋰硫電池的商業(yè)化。
為提高鋰硫電池的循環(huán)穩(wěn)定性，研究人員基于對多硫化鋰的吸附-催化策略開發(fā)出了很多種硫宿主材料。以往報道的宿主材料主要起到保護硫正極的作用，在此我們開發(fā)了一種可以同時保護硫正極和鋰負極的宿主材料。
2、研究方法：
(1)通過簡單的一步水熱法制備了超薄Te-CoTe2/rGO二維復合材料。
(2)吸附實驗，Li2S沉積實驗，對稱電池等驗證了材料對多硫化鋰的吸附-催化作用。Li‖Cu半電池、Li‖Li對稱電池等驗證了材料對鋰負極的保護作用。
(3)通過in-situ XRD和in-situ Raman測試探究了Li-S電池中硫物種的轉(zhuǎn)化機理。
3、成果簡介：
鄭州大學張建民教授團隊和河南農(nóng)業(yè)大學董玉濤教授團隊合作通過一步水熱法制備了二維Te-CoTe2/rGO超薄納米片，作為鋰硫電池中的硫宿主材料提高正極和負極電化學性能。本論文的主要研究內(nèi)容在于：（1）Te-CoTe2/rGO對多硫化鋰優(yōu)異的的吸附-催化作用可以有效保護硫正極；（2）Te-CoTe2/rGO中的單質(zhì)Te與多硫化鋰反應生成Li2TexSy，部分Li2TexSy在循環(huán)過程中遷移到鋰負極表面，可以明顯提高鋰沉積/剝離的可逆性，從而起到保護鋰負極的作用。相關成果以 “Two-birds with one stone: Improving both cathode and anode electrochemical performances via two-dimensional Te-CoTe2/rGO ultrathin nanosheets as sulfur hosts in lithium-sulfur batteries” 為題在Journal of Colloid and Interface Science上發(fā)表。
4、圖文解析：

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Fig. 1. (a) Schematic diagram of the sample synthesis process. (b) The XRD pattern of Te-CoTe2/rGO, (c) nitrogen adsorption-desorption isotherm and the pore size distribution (inset) of Te-CoTe2/rGO, (d) TGA curves of Te-CoTe2/rGO and CoTe2/rGO in air. SEM images of (e) Te-CoTe2/rGO, (f)CoTe2/rGO and (g) Te-CoTe2. (h, i) HRTEM images of Te-CoTe2/rGO. (j) Mapping of Te-CoTe2/rGO.

圖1為材料的制備過程示意圖以及材料的表征，SEM和TEM驗證了Te-CoTe2/rGO復合材料的超薄二維結構。

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Fig. 2. (a) UV?vis spectra and photo (inside) of rGO, CoTe2/rGO (CTG), and Te-CoTe2/rGO (TCTG) after adsorption of Li2S6 solutions. XPS survey spectrum of Te-CoTe2/rGO (b) and elemental high-resolution XPS spectra of Co 2p before (c) and after (d) absorbing Li2S6 and Te 3d before (e) and after (f) absorbing Li2S6.

圖2探究了Te-CoTe2/rGO對多硫化鋰的吸附作用，證明了Te-CoTe2/rGO對多硫化鋰有著強的吸附作用。

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Fig. 3. (a) CV curves of S@Te-CoTe2/rGO, S@CoTe2/rGO and S@rGO cathodes at 0.1 mV s-1. The corresponding Tafel plots of (b) peak B in the reduction direction and (c) peak C in the oxidization direction. (d) CV curves of the S@Te-CoTe2/rGO cathode at different scan rates. (e, f) The corresponding linear fitting curves of the peak currents from 0.1 mV s-1 to 0.5 mV s-1. (g) CV curves of symmetric cells using Te-CoTe2/rGO, CoTe2/rGO and rGO electrodes with or without Li2S6 at a scan rate of 1 mV s-1. Potentiostatic nucleation curves of Li2S with the (h) Te-CoTe2/rGO electrode and (i) Te-CoTe2/rGO, CoTe2/rGO and rGO electrodes in the Li2S8 catholyte.

圖3是關于材料催化作用的探究，可以發(fā)現(xiàn)Te-CoTe2/rGO對硫物種的轉(zhuǎn)化具有較好的催化作用，有利于電子和Li+的快速傳遞，從而起到保護硫正極的作用。

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Fig. 4. (a) Comparison between Li2S6 solution and [Li2S6 + Te] solution. (b) UV?vis spectra of Li2S6 and [Li2S6 + Te]. (c) Raman spectra of Li2S6 and [Li2S6 + Te]. XPS spectra: (d) Te 3d of commercial Te, (e) Te 3d of [Li2S6 + Te], (f) S 2p of [Li2S6 + Te].

圖4 通過紫外-可見光譜、拉曼光譜和XPS驗證了Te-CoTe2/rGO中的單質(zhì)Te與多硫化鋰反應生成Li2TexSy。

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Fig. 5. (a) CE of the Li‖Cu half cells with and without (w/o) Li2TexSy (LTS). (b, c) The corresponding selected voltage profiles. (d, e) Cycling stability of the Li‖Li symmetric cells with and without Li2TexSy. (f) Rate performances of the Li‖Li symmetric cells with Li2TexSy at different current densities. Surface morphology characterizations of (g) Li sheet before cycling, (h) Li sheet with Li2TexSy and (i) Li sheet without Li2TexSy after 100 cycles at 1 mA cm-2 for 1 mA h cm-2.

圖5表明Li2TexSy可以明顯提高鋰沉積/剝離的可逆性，從而起到保護鋰負極的作用。 

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Fig. 6. (a) Rate performances and (b) the corresponding charge?discharge profiles of S@Te-CoTe2/rGO, S@CoTe2/rGO and S@rGO cathodes at 0.2 C. (c) Charge?discharge profiles of the S@Te-CoTe2/rGO cathode with different current densities. EIS spectra (d) before and (e) after 100 cycles. (f) Cycling performances of S@Te-CoTe2/rGO cathode at 0.5 C, 1 C and 2 C. (g) Cycling performance of the S@Te-CoTe2/rGO cathode under high sulfur loading. (h) Long cycling performances of S@Te-CoTe2/rGO and CoTe2/rGO cathodes.

圖6表明Te-CoTe2/rGO對鋰硫電池的雙重保護作用有效提高了鋰硫電池的電化學性能。

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Fig. 7. (a, b) In situ XRD patterns and (c, d) in situ Raman curves of the S@Te-CoTe2/rGO cathode.

圖7通過in-situ XRD和in-situ Raman測試探究了Li-S電池中硫物種的轉(zhuǎn)化機理，在放電和充電過程中硫的轉(zhuǎn)化過程為：α-S8 → Li2S8 → Li2S6 → Li2S4 → Li2S → Li2S4 → Li2S6 → β-S8。
5、總結與展望：
綜上所述，本工作主要探究了具有雙重保護作用的Te-CoTe2/rGO宿主材料在Li-S電池中的應用，通過一步水熱法制備了具有雙重保護作用的超薄Te-CoTe2/rGO材料，Te-CoTe2/rGO硫宿主對多硫化鋰的吸附-催化作用有效保護了硫正極，同時Te-CoTe2/rGO中的單質(zhì)Te與多硫化鋰反應生成的Li2TexSy亦可以提高鋰沉積/剝離的可逆性、保護鋰負極。得益于其對鋰硫電池的雙重保護作用，S@Te-CoTe2/rGO電極在1 C時的初始放電容量為970.0 mA h g?1，在1000個循環(huán)后保留了56.23%的容量（545.5 mA h g?1），平均每個循環(huán)的容量衰減率僅為0.043%，明顯低于S@CoTe2/rGO電極的0.056%。更重要的是這種雙重保護作用的宿主材料的開發(fā)與實踐，為提升Li-S電池的整體性能提供了一種新策略。
6、作者簡介：
張建民，理學博士，鄭州大學教授，博士生導師。主要人事能源電化學，材料電化學，電催化，新型功能材料的研究工作。主持國家自然科學基金、河南省自然科學基金、河南省科技攻關重點項目等10余項。《大學化學》編委，河南省化學會常務理事。在Chem. Sci., J. Energy Chem., J. Mater. Chem. A, Chem. Eur. J. 等主流學術期刊發(fā)表SCI 論文80余篇。
董玉濤，理學博士，河南農(nóng)業(yè)大學校聘教授，碩士生導師。主要致力于動力電池相關儲能材料的研究，重點開展了新型鋰/鈉離子電池電極材料、鋰硫電池關鍵材料與器件功能導向設計、可控構筑和構效關系等方面的研究工作。主持河南省科技攻關、河南農(nóng)業(yè)大學拔尖人才啟動基金等項目。近五年以第一作者或通訊作者在Chem. Sci., J. Energy Chem., Nano Res., J. Colloid Interface Sci., ACS Appl. Mater. Interfaces等國際知名期刊發(fā)表SCI 論文二十余篇。更多詳情：https://www.x-mol.com/groups/dong_yutao
文獻全文鏈接：

Z. Cheng, M. Wang, Y. Dong, Y. Han, X. Yan, L. Xie, X. Zheng, L. Han, J. Zhang, Two-birds with one stone: Improving both cathode and anode electrochemical performances via two-dimensional Te-CoTe2/rGO ultrathin nanosheets as sulfur hosts in lithium-sulfur batteries, Journal of Colloid and Interface Science (2023), doi: https://doi.org/10.1016/j.jcis.2023.06.037



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