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　　二硫化鉬（MoS₂）在固體潤滑、光電子器件、電化學催化等領域具有廣泛的應用，而鑭系元素（Ln）摻雜可以對其各類物理化學性質起到不同的調控作用。Ln-MoS₂基功能材料、涂層和器件在實際使役環境中的性能和壽命在很多時候與其表面的氧還原反應（ORR）密切相關。比如，表面ORR會增加Ln-MoS₂基納米器件和涂層周圍金屬部件的電偶腐蝕風險，而與此同時，Ln-MoS₂基催化劑在燃料電池領域的應用潛力極大依賴于其陰極反應（即ORR）的活性。系統預測Ln-MoS₂表面ORR活性規律，并清晰揭示其背后的微觀量子化學機理，可以給各類Ln-MoS₂體系的實際應用設計、精準性能調控和有效防護提供重要的指導。

　　近期，中國科學院海洋新材料與應用技術重點實驗室和中國科學院寧波材料技術與工程研究所前沿交叉科學研究中心的研究人員利用第一性原理計算方法，探索了所有15種Ln-MoS₂（Ln = La～Lu）體系的ORR活性，不僅發現了Ln雜質對MoS₂表面ORR活性的極大促進作用，還觀察到ORR活性與Ln雜質原子序數存在一種雙周期的依賴關系。本研究工作中，研究人員也通過熱力學統計的方法精確模擬了疏松固/液界面上的水環境效應，然后通過構建動力學反應方程組，成功發展了一種電流-電勢極化曲線的模擬方法，所得到的極化電流曲線不僅可定量揭示ORR活性，也可以直接對比/指導實驗測量。深入的機理分析表明，Ln-MoS₂表面ORR活性的增強來源于一種特殊的缺陷電子態配對機制，它會選擇性地增強兩種ORR中間產物吸附（OH和OOH吸附基團），從而顯著減小ORR能壘；而雙周期規律則來源于Ln元素中4f-5d6s軌道雜化程度和Ln—S原子成鍵能力上類似的雙周期規律。在此分析基礎上，研究人員也為Ln-MoS₂體系提出了一種普適的軌道化學機理，對各類電子結構、雜質穩定性、吸附物穩定性和電化學活性中同時出現的雙周期規律進行了統一闡述。

　　相關成果以“Lanthanide-doped MoS₂ with enhanced oxygen reduction activity and biperiodic chemical trends”為題發表于學術期刊Nature Communications上（Y. Hao, Nat. Commun. 2023, 14, 3256）。論文中的第一作者為寧波材料所2020級博士研究生郝宇，通訊作者為寧波材料所王立平研究員和黃良鋒研究員。該研究得到了國家自然科學基金（Grant No. U21A20127 and 22272192）、中國工程物理研究院表面物理與化學重點實驗室學科發展基金（Grant No. XKFZ202101）和國家重點研發項目（Grant No. 2022YFB3402803）的資助。

鑭系元素摻雜二硫化鉬對氧還原反應的增強效應（圖中顯示了模擬所得的電流電勢極化曲線以及半波電勢所表現出的雙周期趨勢）