近日,華南師范大學化學學院蘭亞乾教授團隊在共價有機框架材料光催化領域取得了重要研究進展,相關成果在化學頂級期刊《Angewandte Chemie International Edition》上發表,文章標題為“Dual Photosensitizer Coupled Three-Dimensional Metal-Covalent Organic Frameworks for Efficient Photocatalytic Reactions”(Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202307632)。我校是該論文的第一完成單位,論文第一作者為我校化學學院青年英才博士后路猛,主要合作者包括長春理工大學張帥兵博士及我?;瘜W學院楊明意碩士等。該研究受到了“博新計劃”人才項目、國家自然科學基金等項目的支持。
利用光催化過程如光解水、CO2還原、光催化有機轉化等將太陽能轉化為化學能,從而產生高附加值化學品被認為是一種綠色且有潛力的策略來解決能源危機和環境污染問題。在光催化領域,金屬配合物如吡啶釕、吡啶銥、金屬卟啉等已經被廣泛用作光敏劑。然而,大多數分子光敏劑僅具有特定且較窄的光吸收范圍而限制了整體光催化效率。將第二光敏基團與此類分子光敏劑復合,從而形成雙組分復合光敏型催化劑將能夠有效增強其光吸收能力,從而增強整體光催化效率。蘭亞乾教授課題組設計合成了一類雙光敏劑耦合的金屬-三維共價有機框架(MCOFs)材料用于高效光催化反應。研究團隊創造性的將傳統分子光敏劑金屬吡啶配合物(如Ru(bpy)32+, Fe(bpy)32+)與卟啉或金屬卟啉分子(如Por,ZnPor)通過共價連接形成了晶態三維COFs,表現出了優異的光敏與催化性能。該類催化劑的光解水活性是已報道的COF基光催化劑的最高性能之一。此外,原位產生的氫氣被成功用于進一步的有機加氫反應,以炔基化合物為底物達到了>99%的加氫轉化效率。
這項工作開創性地探索了多重光敏劑單體共價連接構建光活COFs,顯示了多組分光敏非均相材料在光催化領域的巨大潛力,也為高效光催化劑的設計和開發提供了新的思路。
論文信息:
Meng Lu, et al, Dual Photosensitizer Coupled Three-Dimensional Metal-Covalent Organic Frameworks for Efficient Photocatalytic Reactions,Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202307632,https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202307632
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