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近日，西安建筑科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院周軍教授“碳基能源綠色開發(fā)利用強(qiáng)基教授團(tuán)隊(duì)”在燃油脫硫方向取得重要進(jìn)展。研究成果以“Defect-Mediated Synergistic Effect of POM/UiO-66(Zr) Host-Guest Catalysts for Robust Deep Desulfurization at Ambient Temperature（缺陷調(diào)節(jié)POM與UiO-66(Zr)主客體催化劑的協(xié)同效應(yīng)實(shí)現(xiàn)室溫下深度脫硫）”為題在材料科學(xué)領(lǐng)域國際著名期刊《Small》（2022年影響因子為15.153，SCI一區(qū)TOP期刊）上在線發(fā)表。論文第一作者兼通訊作者為化學(xué)與化工學(xué)院青年教師葉干，張秋利教授、周軍教授為共同作者。西安建筑科技大學(xué)為該論文第一完成單位。

燃油脫硫是獲取清潔能源不可或缺的工藝過程。與工業(yè)上常用的加氫脫硫工藝相比，氧化脫硫可以在溫和的條件下除去燃料油中難降解的含硫分子，成為一種極具發(fā)展前景的深度脫硫技術(shù)。主客體材料因其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)，在燃油脫硫過程中通常表現(xiàn)出優(yōu)越的催化性能。然而，目前的研究只關(guān)注客體的催化性能，而主體的貢獻(xiàn)通常被忽略，尤其是主體與客體間特殊關(guān)系仍不明確。

基于此，作者團(tuán)隊(duì)用不同方法制備了具有不同缺陷密度的三種類型UiO-66(Zr)，并利用UiO-66(Zr)的窗口打開與閉合過程將多金屬氧酸鹽（POM）封裝到其籠內(nèi)。POM和UiO-66(Zr)在室溫下的脫硫性能均較差，而POM/UiO-66(Zr)主客體材料的脫硫效率隨著主體UiO-66(Zr)缺陷密度的增加從0.34mmolg-1h-1迅速提高到10.43mmolg-1h-1。其中，具有最多缺陷主體的PW/UiO-66(Zr)在室溫下可實(shí)現(xiàn)快速脫硫，在少量氧化劑（H2O2）和萃取劑存在的條件下25min內(nèi)可完全氧化移除1000 ppm S的含硫化合物。該催化劑的轉(zhuǎn)化率（TOF）達(dá)到了620.0 h-1，是目前報(bào)道催化劑中最高的。

實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明，UiO-66(Zr)中缺陷能調(diào)節(jié)主體與客體間的協(xié)同效應(yīng)是氧化脫硫性能提高的主要原因。DFT計(jì)算證實(shí)主體中的缺陷越多分解H2O2的速率越快，是增強(qiáng)協(xié)同效應(yīng)的主要因素；UiO-66(Zr)缺陷位點(diǎn)上的終端OH/OH2可分解H2O2成OOH，隨后轉(zhuǎn)移到POM上形成更穩(wěn)定的過氧物種是氧化脫硫反應(yīng)的決速步。

期刊鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/journal/16136829

論文連接：

https://doi.org/10.1002/smll.202301035