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近日，西安建筑科技大學化學與化工學院周軍教授“碳基能源綠色開發利用強基教授團隊”在燃油脫硫方向取得重要進展。研究成果以“Defect-Mediated Synergistic Effect of POM/UiO-66(Zr) Host-Guest Catalysts for Robust Deep Desulfurization at Ambient Temperature（缺陷調節POM與UiO-66(Zr)主客體催化劑的協同效應實現室溫下深度脫硫）”為題在材料科學領域國際著名期刊《Small》（2022年影響因子為15.153，SCI一區TOP期刊）上在線發表。論文第一作者兼通訊作者為化學與化工學院青年教師葉干，張秋利教授、周軍教授為共同作者。西安建筑科技大學為該論文第一完成單位。

燃油脫硫是獲取清潔能源不可或缺的工藝過程。與工業上常用的加氫脫硫工藝相比，氧化脫硫可以在溫和的條件下除去燃料油中難降解的含硫分子，成為一種極具發展前景的深度脫硫技術。主客體材料因其獨特的結構，在燃油脫硫過程中通常表現出優越的催化性能。然而，目前的研究只關注客體的催化性能，而主體的貢獻通常被忽略，尤其是主體與客體間特殊關系仍不明確。

基于此，作者團隊用不同方法制備了具有不同缺陷密度的三種類型UiO-66(Zr)，并利用UiO-66(Zr)的窗口打開與閉合過程將多金屬氧酸鹽（POM）封裝到其籠內。POM和UiO-66(Zr)在室溫下的脫硫性能均較差，而POM/UiO-66(Zr)主客體材料的脫硫效率隨著主體UiO-66(Zr)缺陷密度的增加從0.34mmolg-1h-1迅速提高到10.43mmolg-1h-1。其中，具有最多缺陷主體的PW/UiO-66(Zr)在室溫下可實現快速脫硫，在少量氧化劑（H2O2）和萃取劑存在的條件下25min內可完全氧化移除1000 ppm S的含硫化合物。該催化劑的轉化率（TOF）達到了620.0 h-1，是目前報道催化劑中最高的。

實驗和理論計算結果表明，UiO-66(Zr)中缺陷能調節主體與客體間的協同效應是氧化脫硫性能提高的主要原因。DFT計算證實主體中的缺陷越多分解H2O2的速率越快，是增強協同效應的主要因素；UiO-66(Zr)缺陷位點上的終端OH/OH2可分解H2O2成OOH，隨后轉移到POM上形成更穩定的過氧物種是氧化脫硫反應的決速步。

期刊鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/journal/16136829

論文連接：

https://doi.org/10.1002/smll.202301035