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近日，四川大學(xué)華西第四醫(yī)院公共衛(wèi)生與預(yù)防醫(yī)學(xué)實(shí)驗(yàn)中心夏瑩研究員團(tuán)隊(duì)在化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊 Angew. Chem. Int. Ed. 雜志（IF: 16.823）在線發(fā)表了題為 “Ni-Catalyzed Tunable Enantioconvergence and Kinetic Resolution in the Coupling of Tertiary Cyclobutenols with Arylboroxines” 的研究論文（Research Article），在小環(huán)不對(duì)稱催化領(lǐng)域取得新進(jìn)展。論文第一作者為華西公共衛(wèi)生學(xué)院實(shí)驗(yàn)中心博士后閻旭飛博士，四川大學(xué)2021級(jí)碩士研究生朱毓雷為共同第一作者，夏瑩研究員為論文的獨(dú)立通訊作者，論文完成單位為四川大學(xué)華西公共衛(wèi)生學(xué)院（華西第四醫(yī)院）/生物治療國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室。

手性全碳季碳中心廣泛存在于天然物、藥物及生物活性分子中，一直是化學(xué)領(lǐng)域關(guān)注的重點(diǎn)。基于經(jīng)典的不對(duì)稱烯丙基取代/碳碳偶聯(lián)反應(yīng)，手性季碳形成于親核試劑端的研究已經(jīng)被廣泛報(bào)道，而相對(duì)應(yīng)的在親電性烯丙基端生成新的季碳中心目前局限于活性更高的烯丙基酯和鏈狀烯丙基分子。在張力環(huán)分子中直接構(gòu)建手性全碳季碳需要克服空間位阻、釋放環(huán)張力驅(qū)動(dòng)的開環(huán)等不利因素，是研究中亟需解決的科學(xué)問題。該團(tuán)隊(duì)發(fā)展的張力環(huán)保留手性全碳季碳對(duì)映匯聚式合成，同時(shí)兼容動(dòng)力學(xué)拆分獲得手性氧雜季碳中心的策略，有著重要的研究意義。

本研究中，夏瑩研究員團(tuán)隊(duì)發(fā)展了以鎳/SPINOL（1,1′-螺環(huán)二酚）型亞磷酰胺作為手性配體的催化體系，實(shí)現(xiàn)可調(diào)控的環(huán)丁烯三級(jí)醇和芳基硼酐的對(duì)映匯聚式偶聯(lián)反應(yīng)，構(gòu)建手性全碳季碳環(huán)丁烯（產(chǎn)率最高達(dá)84%，對(duì)映選擇性最高達(dá)99.9%）；以及微調(diào)投料比和反應(yīng)時(shí)間實(shí)現(xiàn)的動(dòng)力學(xué)拆分，得到氧雜季碳環(huán)丁烯（反應(yīng)最多僅需要10分鐘，s因子可大于200）。文章通過對(duì)比消旋底物、優(yōu)勢(shì)對(duì)映異構(gòu)體和非優(yōu)勢(shì)對(duì)映異構(gòu)體的各自反應(yīng)進(jìn)程，證實(shí)反應(yīng)存在非優(yōu)勢(shì)對(duì)映異構(gòu)體的構(gòu)型翻轉(zhuǎn)（對(duì)映匯聚式合成發(fā)生的必要條件），以及優(yōu)勢(shì)對(duì)映異構(gòu)體和非優(yōu)勢(shì)對(duì)映異構(gòu)體的顯著反應(yīng)速率差異（動(dòng)力學(xué)拆分反應(yīng)的必要條件）。這一研究對(duì)于張力環(huán)手性季碳構(gòu)建，和后續(xù)實(shí)現(xiàn)多個(gè)手性中心張力環(huán)分子的合成有著重要的指導(dǎo)意義。

該研究成果得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（22001180）以及國(guó)家高層次人才項(xiàng)目的資助。相關(guān)測(cè)試和分析主要通過公共衛(wèi)生與預(yù)防醫(yī)學(xué)實(shí)驗(yàn)中心公共實(shí)驗(yàn)平臺(tái)的高效液相色譜、400 M核磁共振儀和氣質(zhì)聯(lián)用儀完成。

導(dǎo)師介紹：

夏瑩，四川大學(xué)華西公共衛(wèi)生學(xué)院（華西第四醫(yī)院）/生物治療國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員、博士生導(dǎo)師，公共衛(wèi)生與預(yù)防醫(yī)學(xué)實(shí)驗(yàn)中心主任。2010年本科畢業(yè)于北京理工大學(xué)。2010年至2015年在北京大學(xué)王劍波教授、張艷教授課題組攻讀博士學(xué)位。2015年至2019年先后在美國(guó)德州大學(xué)奧斯汀分校和芝加哥大學(xué)Guangbin Dong（董廣彬）教授課題組從事博士后研究工作。2019年加入四川大學(xué)開展獨(dú)立研究工作，研究興趣為過渡金屬催化的小環(huán)化學(xué)、不對(duì)稱催化和有機(jī)氟化學(xué)以及生物檢測(cè)等，目前所有文章（含合作）被引>4500次，h-index為34（Scopus數(shù)據(jù)庫(kù)），獲得 2022年 Thieme Chemistry Journals獎(jiǎng)。課題組主頁(yè)：https://www.x-mol.com/groups/SCU-Xia_Ying。

文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202304462