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近日，四川大學華西第四醫院公共衛生與預防醫學實驗中心夏瑩研究員團隊在化學領域權威期刊 Angew. Chem. Int. Ed. 雜志（IF: 16.823）在線發表了題為 “Ni-Catalyzed Tunable Enantioconvergence and Kinetic Resolution in the Coupling of Tertiary Cyclobutenols with Arylboroxines” 的研究論文（Research Article），在小環不對稱催化領域取得新進展。論文第一作者為華西公共衛生學院實驗中心博士后閻旭飛博士，四川大學2021級碩士研究生朱毓雷為共同第一作者，夏瑩研究員為論文的獨立通訊作者，論文完成單位為四川大學華西公共衛生學院（華西第四醫院）/生物治療國家重點實驗室。

手性全碳季碳中心廣泛存在于天然物、藥物及生物活性分子中，一直是化學領域關注的重點。基于經典的不對稱烯丙基取代/碳碳偶聯反應，手性季碳形成于親核試劑端的研究已經被廣泛報道，而相對應的在親電性烯丙基端生成新的季碳中心目前局限于活性更高的烯丙基酯和鏈狀烯丙基分子。在張力環分子中直接構建手性全碳季碳需要克服空間位阻、釋放環張力驅動的開環等不利因素，是研究中亟需解決的科學問題。該團隊發展的張力環保留手性全碳季碳對映匯聚式合成，同時兼容動力學拆分獲得手性氧雜季碳中心的策略，有著重要的研究意義。

本研究中，夏瑩研究員團隊發展了以鎳/SPINOL（1,1′-螺環二酚）型亞磷酰胺作為手性配體的催化體系，實現可調控的環丁烯三級醇和芳基硼酐的對映匯聚式偶聯反應，構建手性全碳季碳環丁烯（產率最高達84%，對映選擇性最高達99.9%）；以及微調投料比和反應時間實現的動力學拆分，得到氧雜季碳環丁烯（反應最多僅需要10分鐘，s因子可大于200）。文章通過對比消旋底物、優勢對映異構體和非優勢對映異構體的各自反應進程，證實反應存在非優勢對映異構體的構型翻轉（對映匯聚式合成發生的必要條件），以及優勢對映異構體和非優勢對映異構體的顯著反應速率差異（動力學拆分反應的必要條件）。這一研究對于張力環手性季碳構建，和后續實現多個手性中心張力環分子的合成有著重要的指導意義。

該研究成果得到了國家自然科學基金（22001180）以及國家高層次人才項目的資助。相關測試和分析主要通過公共衛生與預防醫學實驗中心公共實驗平臺的高效液相色譜、400 M核磁共振儀和氣質聯用儀完成。

導師介紹：

夏瑩，四川大學華西公共衛生學院（華西第四醫院）/生物治療國家重點實驗室研究員、博士生導師，公共衛生與預防醫學實驗中心主任。2010年本科畢業于北京理工大學。2010年至2015年在北京大學王劍波教授、張艷教授課題組攻讀博士學位。2015年至2019年先后在美國德州大學奧斯汀分校和芝加哥大學Guangbin Dong（董廣彬）教授課題組從事博士后研究工作。2019年加入四川大學開展獨立研究工作，研究興趣為過渡金屬催化的小環化學、不對稱催化和有機氟化學以及生物檢測等，目前所有文章（含合作）被引>4500次，h-index為34（Scopus數據庫），獲得 2022年 Thieme Chemistry Journals獎。課題組主頁：https://www.x-mol.com/groups/SCU-Xia_Ying。

文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202304462