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過度碳排放導致大氣中CO₂濃度逐年升高，美國國家海洋和大氣管理局報告顯示，截止到今年4月份，大氣中溫室氣體CO₂濃度已達到423.3 ppm，溫室效應引發的全球氣候問題給人類社會發展帶來了嚴峻考驗。CO₂資源化利用技術作為實現碳中和戰略目標的重要途徑之一受到廣泛重視，其中，光輔助CO₂催化加氫因可借助太陽能將CO₂轉化為具有工業附加值的低碳化合物而逐漸成為研究熱點。目前，光輔助CO₂催化加氫依舊面臨著轉化率低，產物選擇性差，光能利用率低等瓶頸，因此開發高效催化材料依然是這一領域亟需攻克的難題。

圖1 Ir-CoO/Al₂O₃表面光輔助CO₂催化加氫反應機理示意圖

在團隊學術帶頭人劉久榮教授的悉心指導下，王鳳龍教授小組在光輔助CO₂催化加氫催化材料研制方面取得系列新進展。研究小組與中國科學院山西煤炭化學研究所溫曉東研究員團隊合作，使用負載在多孔Al₂O₃載體上的Ir-CoO活性中心作為催化劑，用于光輔助催化CO₂加氫生成甲烷。Ir納米顆粒與CoO的密切相互作用以及Al₂O₃載體的穩定作用是其優異催化性能的主要原因。DFT計算和數值模擬的機理研究表明，CoO納米顆粒作為光催化劑為Ir納米顆粒提供電子，同時作為“納米加熱器”有效提高Ir活性位點周圍的局部溫度，從而促進反應物分子的吸附、活化和轉化。原位紅外光譜證明光照同時可以有效地促進甲酸鹽中間體的轉化，進而提高了催化性能。該成果以“Ir-CoO Active Centers Supported on Porous Al₂O₃Nanosheets as Efficient and Durable Photo-Thermal Catalysts for CO₂Conversion”為題，發表在國際期刊Advanced Science上（IF=17.521），山東大學材料學院博士研究生湯云祥為論文第一作者，山東大學材料科學與工程學院為第一完成單位。

圖2 Co₂C納米材料宏量制備及電子結構及多應用示意圖

過渡金屬碳化物（TMCs）作為間隙合金的一種，通常可理解為將碳原子有序地插入到金屬晶格中。碳s-，p-軌道與主體金屬d-軌道之間的雜化，使得TMCs表現出類鉑和其他貴金屬的電子特征和表面特性。碳化鈷（Co₂C）作為鈷基催化材料主要應用在費托合成（FTS）中。目前，Co₂C合成主要通過以下途徑：i）高溫濕化學方法；ii）以合成氣為碳源的程序升溫滲碳過程；iii）激光燒蝕法；iv）物理氣相沉積方法；v）H₂等離子體輔助原子層沉積（ALD）。然而，上述合成策略存在著實驗條件苛刻、副產物多的缺點，尤其是難以批量化生產，阻礙了對碳化鈷的深入研究和探索應用。因此，亟需建立一種在溫和條件下批量制備單相Co₂C納米材料的合成方法。針對上述問題，團隊成功在溫和條件（230 °C，環境壓力）下利用CO₂/H₂氣氛中對鈷基普魯士藍類似物（Co-PBA）進行滲碳，成功批量化制備了單一相碳化鈷納米材料。電子結構表征證實所制備的Co₂C材料具有類Pt-group的電子結構，其在UV-Vis-IR區域（300–2500 nm）表現出優異的光吸收和光熱轉換能力。結果表明，Co₂C可以高效催化CO₂加氫形成碳氫化合物（C1），在光照條件下，借助光活化*CO加氫過程還可實現產物選擇性從CO到CH₄的可控轉換。其優異的CO₂加氫活性遠超常見的Pt族金屬基催化劑（Pt/Al₂O₃和Ru/Al₂O₃）。此外，所制備的Co₂C材料在光熱/光動力抗菌治療、界面水蒸發、電催化析氫反應、鋰離子、鈉離子和鉀離子電池陽極以及Li-O₂電池陰極材料領域也表現出巨大的應用潛力。相關結果以“Large-scale Synthesis of Multifunctional Single-Phase Co₂C Nanomaterials”為題，發表在國際期刊Advanced Science上（IF=17.521），材料學院博士研究生楊正義為論文第一作者，山東大學材料科學與工程學院為第一完成單位。

圖3 Pd納米顆粒表面CO₂加氫性能-尺寸依賴性示意圖

金屬納米顆粒常作為催化反應的活性中心，而其催化特性受到其表面電子結構的調控。在納米尺度下，影響金屬顆粒表面電子結構的因素眾多，如組分效應，尺寸效應，合金效應等。針對金屬納米顆粒的尺寸效應，研究小組聯合中國科學院山西煤炭化學研究所溫曉東研究員團隊和日本京都大學Hiroshi Kitagawa教授課題組，成功實現從2.8到8.1 nm單分散Pd納米顆粒的尺寸連續調控。歸因于尺寸調控的表面電子結構，6.3 nm Pd納米顆粒在光輔助催化CO₂加氫到CO反應過程中表現出最佳的催化活性。研究表明，尺寸調控的催化活性主要受可調諧的金屬-載體相互作用及量子尺寸效應的影響。該成果以“Size-modulated photo-thermal catalytic CO₂hydrogenation performances over Pd nanoparticles”為題，發表在催化領域期刊Journal of Catalysis上（IF=8.047），楊正義為論文第一作者，山東大學材料科學與工程學院為第一完成單位。

上述研究得到了國家自然科學基金面上項目和青年項目、山東大學齊魯青年學者計劃以及深圳市基礎研究項目等基金的支持。

原文鏈接：

1.Ir-CoO Active Centers Supported on Porous Al2O3 Nanosheets as Efficient and Durable Photo-Thermal Catalysts for CO2 Conversion

2.Large-Scale Synthesis of Multifunctional Single-Phase Co2C Nanomaterials

3.Size-modulated photo-thermal catalytic CO2 hydrogenation performances over Pd nanoparticles