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近日，山東大學化學與化工學院蔡彬教授課題組在電化學發光領域取得新進展。課題組設計并成功制備了CdSe量子點氣凝膠和CdSe/CdTe 混合量子點氣凝膠，首次獲得了粒子間電荷轉移的直接實驗證據，并基于此提出了一種選擇性增強的粒子間電荷轉移的ECL增強機理。相關研究成果以“Interparticle Charge-Transport-Enhanced Electrochemiluminescence of Quantum-Dot Aerogels ”為題發表在Angew. Chem. Int. Ed.。山東大學化學院蔡彬教授、鄒桂征教授與德累斯頓工業大學Alexander Eychmüller教授為論文的通訊作者，山東大學化學與化工學院博士生高旭雯、德累斯頓工業大學博士生江國燦為論文的共同第一作者，山東大學作為第一作者單位和第一通訊作者單位。

電致化學發光（ECL）是一種重要的分析技術。目前，相應的電化學激發機制尚未完全明確，設計新型高效率ECL器件受到了很大限制。通常認為ECL激發態的產生會有兩種電荷轉移路徑，即粒子內電荷轉移（共反應劑—到—發光體）和粒子間電荷轉移（發光體—到—發光體）。前者已被實驗廣泛驗證，對于后者，激子需通過QD正負自由基之間的碰撞產生，該路徑目前仍然沒有直接的實驗證據。由于自由基的壽命極短，且自由擴散的自由基之間的碰撞是隨機的，因此有效控制和闡明QD的ECL過程中的電荷轉移機制極具挑戰。

如圖所示，該工作將具有獨特網狀交聯結構的CdSe QD氣凝膠修飾在金電極表面，并利用相鄰QD之間的強電子耦合作用共同促進了QD之間的電荷轉移過程。研究結果表明，由于粒子間電荷轉移勢壘的存在，CdSe QD只能在與電極接觸的QD上注入空穴，而在CdSe QD氣凝膠中，遠離電極的QD仍然可以被有效地氧化，這使得CdSe QD氣凝膠的空穴注入過程更為有效。相較于CdSe QD，采用三乙醇胺(TEOA)作為共反應劑時，CdSe QD氣凝膠的ECL效率可提高兩個數量級(126倍)。

為進一步驗證該ECL機制，作者還設計了一種CdSe-CdTe混合量子點氣凝膠結構，基于CdSe QD和CdTe QD所產生的不同激子及ECL性質，首次對粒子間電荷轉移與粒子內電荷轉移這兩種ECL機制進行解耦。

如上圖所示，當采用2-(二丁基氨基)乙醇(DBAE)作為共反應劑時，DBAE·自由基到CdTe QD的電子注入是有效的，而CdSe QD和DBAE?自由基之間的能量不匹配導致DBAE·自由基到CdSe QD的電子注入過程被完全抑制。盡管如此，在 CdSe-CdTe混合QD氣凝膠中仍成功觀察到了CdSe QD和CdTe QD的ECL信號，表明DBAE·自由基可以將電子先行注入到 CdTe QD中，再將電子轉移至CdSe QD以產生相應的激子和ECL。相關結果有力地佐證了基于粒子間電荷轉移的ECL機制。

這一進展為設計和控制電荷轉移機制提供了一種通用方法，為設計基于QD氣凝膠的下一代ECL器件提供了可能性，有望突破QD電生激子的機理研究，同時為新型QD氣凝膠的合成提供了一種新策略。

上述研究得到國家自然科學基金、廣東省基礎與應用基礎研究基金、山東大學基本科研業務費專項資金和濟南市科學技術局的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/ange.202214487