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5月3日，光電信息學院龐元杰教授最新研究成果“限制二碳吸附基團構象完成一氧化碳向乙酸鹽電還原”（Constrained C2 adsorbate orientation enables CO-to-acetate electroreduction）在《自然》（Nature）發表。光電信息學院金健博士、博士生閔秋紅，多倫多大學的Josh Wicks和上海交通大學的李俊教授為論文第一作者。龐元杰教授、多倫多大學E. H. Sargent教授、武漢理工大學麥立強教授為論文通訊作者。我校為論文第一通訊單位。

實現“碳達峰”、“碳中和”，是我國可持續發展、高質量發展的內在要求，也是推動構建人類命運共同體的必然選擇。從資源、能源發展戰略的角度來看，利用低品階的可再生電能，通過二氧化碳催化電解手段，將二氧化碳轉化為高附加值的碳基燃料或化學品，對于保護環境和推動社會與經濟可持續發展具有巨大而深遠的戰略意義。

該論文報道了一種新型稀釋合金催化劑，可在高壓強反應條件下將一氧化碳高效還原為乙酸。反應最高選擇性（法拉第效率）達91%，已和二氧化碳至一氧化碳的電還原選擇性相仿；能量轉化效率達34%，為現有紀錄兩倍左右；長時運行可保持80%左右選擇性820小時以上，大大超越現有紀錄。

圖1.本文的理論計算，表明銅-銀稀釋合金催化劑表面更利于單齒型吸附的*C=C=O二碳基團的生成，以及其需要更高的CO表面覆蓋度以保證碳-碳偶聯的高效發生。

圖2.銅-銀稀釋合金催化劑的透射電鏡表征，其中只觀察到銀的晶格，表明銅元素在其中以原子級團簇進行分散。

圖3.銅-銀稀釋合金催化劑的同步輻射原位表征，進一步探索了銅元素在稀釋合金中的分散狀態：銅團簇的大小大約在2-4個原子之間。

圖4.銅-銀稀釋合金催化劑在高壓反應裝置中取得的性能：在10個大氣壓工況的流式反應池中，乙酸電合成選擇性可達91%；在10個大氣壓工況的膜電極組件反應池中，乙酸電合成選擇性可達85%并能在80%左右保持820小時以上。

在二氧化碳電催化還原反應中，銅基催化劑是已知唯一擁有良好多碳產物合成效率的催化劑，因為其能高效催化碳-碳偶聯步驟。偶聯完成后反應路徑過于復雜，因此銅可催化生成十幾種多碳產物，但每一種選擇性都不高。對于乙酸產物來說，關鍵中間產物為一種“單齒型”吸附的二碳基團，即只有一個碳原子與銅成鍵、“戰立”在銅表面上的CCO基團。本工作設計了讓銅以原子級分散在銀基底中的銅-銀稀釋合金催化劑，其中銅位點只有2-4個原子，迫使碳基團偶聯后進入“單齒型”吸附狀態，將反應高效導入乙酸生成路徑。但過小的銅位點在反應中將面臨無法高效完成碳-碳偶聯步驟的問題，計算表明在銅-銀稀釋合金催化劑表面完成碳-碳偶聯需要比平常更高的反應物分子覆蓋度。采用武漢理工大學納米重點實驗室的先進原位拉曼光譜系統，證明了CO還原過程中的一個中間提示C=C=O或（OH）C=COH構型。因此本工作設計了高壓強三相界面反應裝置并得到國家發明專利授權，其可在高氣壓條件下保持氣-液兩相平衡進而穩定工作，解決了催化劑表面反應物分子覆蓋度的需求。結果，銅-銀稀釋合金催化劑可在10個大氣壓、3.1伏全池電壓工況的流式反應池中，用5mol氫氧化鉀為電解液，以最高91%的選擇性將一氧化碳轉化為乙酸；在10個大氣壓工況的膜電極組件反應池中，以2.2伏全池電壓，能夠將80%以上的選擇性保持820小時以上。反應的高選擇性、低電壓保證了高達34%的能量轉化效率。經濟技術可行性分析表明，兩步法二氧化碳電解技術在乙酸的電合成過程中具有較低的成本，保證了該技術在未來的應用前景。

綜上，本工作實現了一種可持續的工藝，能夠利用低品階清潔電能將二氧化碳經一氧化碳兩步轉化為乙酸，實現了乙酸的零碳綠色生產，并在此過程中達到了高選擇性和高能量轉化效率。重要的是，本工作證實了二氧化碳電解技術在分布式清潔能源存儲方面的應用潛力，及使用二氧化碳電催化轉化技術進行碳基化學品綠色合成的可行性，將為“雙碳目標”的達成貢獻一份力量。

龐元杰教授于2018年入選國家級人才計劃，其科研方向為電催化二氧化碳還原，致力于發展高壓三相界面反應體系，完成二氧化碳向多碳化學品的高效轉化，構建兼容高壓的近工況原位表征技術群，闡明壓強在二氧化碳還原反應過程中對反應速率、反應路徑、決速步、及選擇性的調控作用，總結高壓體系下材料及表界面構效關系，發展新穎、高穩定、高效生產多碳產物的催化劑體系。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-023-05918-8