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水凝膠作為具有三維交聯網絡結構的新型高分子軟材料，在生物醫用、傳感器和電學器件等諸多領域應用廣泛。然而，目前水凝膠材料仍面臨機械性能較差，結構和性能調控手段復雜等問題，不能有效滿足復雜器件和生物醫學等領域中的功能需求。雙網絡水凝膠由于其網絡結構的選擇靈活性和顯著的增韌效果在構建高強韌功能化水凝膠的研究進展中備受關注，可逆物理交聯網絡的引入更是賦予了凝膠更豐富的特性，比如自修復性、刺激響應性、可加工性以及可循環使用等。這種物理交聯網絡的構建能夠精確有效地調控凝膠的結構和性能，促進水凝膠材料在組織工程和再生醫學中的廣泛應用。

在國家自然科學基金委、科技部和中科院青年創新促進會項目的支持下，化學所高分子物理與化學實驗室王星等受雙網絡水凝膠啟發，近年來發現了鹽溶液浸泡法誘導殼聚糖形成可逆物理交聯網絡的策略，建立了簡單、便捷、普適制備高強高韌雙網絡水凝膠的技術，有效地克服了傳統水凝膠力學強度低、抗疲勞性差、吸水溶脹后強度劣化以及力學性能調控繁瑣的難題（Adv. Mater. 2018, 30, 1707071；Sci. China Chem. 2020, 63, 1793；Chem. Eng. J. 2021, 403, 126431；Carbohyd. Polym. 2022, 276, 118753），進而發展出具有優異生物相容和可降解的殼聚糖基水凝膠，構建了組織工程水凝膠仿生支架，在骨、關節軟骨損傷的修復與再生方面取得了實際應用，實現了干細胞定向誘導分化和骨、關節軟骨的缺損修復（Adv. Sci. 2022, 9, 2203734；Adv. Sci. 2022, 9, 2105571）；再利用穩定、持續、低劑量的藥物緩釋技術調控骨缺損區域免疫微環境，實現了大面積口腔顱頜面骨缺損的修復與再生（Bioact. Mater. 2022, 11, 130；Bioact. Mater. 2022, 16, 47；Bioact. Mater. 2022, 7, 453；Bioact. Mater. 2023, 20, 194），這些研究工作為組織工程水凝膠支架的生長進程調控和功能重建奠定了扎實的基礎。

最近，王星等利用光引發聚合制備殼聚糖/聚N-丙烯酰基甘氨酸（CS/PACG）復合水凝膠，通過一步浸泡處理實現了凝膠力學性能和溶脹性能的同步提高。在浸泡過程中，短鏈殼聚糖在一價/多價陰離子誘導下形成殼聚糖鏈纏結/離子交聯物理網絡，CS/PACG復合水凝膠轉化為雙網絡水凝膠。低價態金屬離子介入性地破壞聚N-丙烯酰基甘氨酸鏈間氫鍵，進一步與PACG聚合物鏈中羧基形成離子絡合，使凝膠的力學性能顯著提高。凝膠表現出超高溶脹性，溶脹1天后體積可達到初始狀態的40500倍；此外，高價態金屬離子由于可以與羧基形成更強的三齒螯合結構，因此復合水凝膠經過Fe³⁺和Al³⁺無機鹽溶液浸泡可制備得到機械性能可調的抗溶脹梯度CS/PACG雙網絡水凝膠。羧基與三價金屬離子絡合在凝膠表面附近形成疏水致密層，通過改變金屬離子種類可以調節致密層的特性，表現出優異的抗溶脹性，溶脹1個月體積未有明顯變化，力學性能出現增強。由于不同金屬離子與羧基之間金屬配位絡合能力存在差異，因此簡單地更換鹽溶液的種類和浸泡順序就可以實現CS/PACG水凝膠從超溶脹狀態到抗溶脹狀態的可逆轉變，實現凝膠結構和性能的靈活調控，有望在生物醫學和組織工程領域中實現更廣泛的應用。相關研究成果發表在Adv. Sci. 2023, 10, 2206242，論文第一作者為竇雪宇博士，通訊作者為化學所王星副研究員和南方科技大學吳德成教授。

鹽溶液浸泡策略制備具有堅硬“盔甲”的抗溶脹水凝膠