近日,大連化物所催化基礎國家重點實驗室納米與界面催化研究組(502組)包信和院士、汪國雄研究員、高敦峰研究員團隊在酸性二氧化碳(CO2)電解制備燃料和化學品研究中取得新進展,通過催化劑微環(huán)境調控,實現了工業(yè)級電流密度下高能量效率和高碳利用效率的酸性CO2電解制一氧化碳(CO),并組裝出酸性/堿性串聯CO2電解系統,顯著提高了CO2電解制多碳產物的碳利用效率。
CO2電解反應利用可再生能源產生的電能將CO2轉化為高附加值燃料和化學品,是近年來快速發(fā)展、極具應用前景的負碳技術。當前,CO2電解過程走向實際應用所面臨的一個關鍵挑戰(zhàn)是堿性和中性條件下碳損失嚴重,導致CO2利用效率較低(<50%)。
本工作選用Ni-N-C作為模型催化劑,通過改變酸性膜電解器中陽極電解質組成和CO2壓力來調控陰極催化劑微環(huán)境(局部H+、K+、CO2濃度),實現了工業(yè)級電流密度下高能量效率和高碳利用效率的酸性CO2電解制CO。在最優(yōu)反應條件下,總電流密度500 mA cm-2時CO法拉第效率達到95%,對應全電池能量效率為39%。與堿性電解相比,CO2損失量降低了86%,CO2單程利用效率最高達到85%。綜合考慮法拉第效率、電流密度、CO2流速和單程利用效率等性能指標,本工作報道的酸性CO2電解性能顯著優(yōu)于文獻值。理論計算研究揭示了Ni-N-C催化劑微環(huán)境中H+和K+通過電場效應對*CO2中間物種的穩(wěn)定作用。團隊進一步組裝了酸性/堿性串聯CO2電解系統,通過CO2-CO-C2+串聯電解路徑實現了CO2高利用效率地轉化為C2+產物。上述工作為CO2電解的實際應用提供了參考。
相關研究成果以“Tailoring acidic microenvironments for carbon-efficient CO2 electrolysis over Ni-N-C catalyst in a membrane electrode assembly electrolyzer”為題,于近日發(fā)表在《能源環(huán)境科學》(Energy & Environmental Science)上。該工作的共同第一作者是我所502組博士研究生李合肥和畢業(yè)生李昊博博士。上述工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、中科院A類先導專項“變革性潔凈能源關鍵技術與示范”、國家教育部能源材料化學協同創(chuàng)新中心(2011·iChEM)、我所創(chuàng)新基金等項目的支持。(文/圖 李合肥、高敦峰)
文章鏈接:https://doi.org/10.1039/D2EE03482D
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