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近日，《先進材料》（Advanced Materials）以研究性論文（Research Article）的形式，在線發表了武漢大學化學與分子科學學院彭天右、李仁杰課題組關于鎳卟啉作為雙功能電催化劑用于全分解水的研究結果，揭示了氫鍵作用對催化中心微環境及其全分解水性能的調控機制。論文題目為《鎳(II)卟啉雙功能電催化劑微環境的氫鍵調控用于高效全分解水》（“Hydrogen-Bond Regulation of Microenvironment of Ni(II)-Porphyrin Bifunctional Electrocatalysts for Efficient Overall Water Splitting”），彭天右教授，李仁杰副教授為通訊作者，博士研究生張妍妍為第一作者。

開發清潔能源和減少溫室氣體排放為21世紀全世界關注的重點課題。近些年來，該課題組響應國家“雙碳戰略”，致力于基于光(電)催化的能源轉換研究，發展了以卟啉、酞菁為催化位點的光(電)催化制氫、二氧化碳還原或全分解水體系等能源轉換體系(Adv. Mater. 2022, 34, 203139；Appl. Catal. B 2022, 318, 121822；Appl. Catal. B 2022, 318, 121865；Adv. Energy Mater. 2021, 11, 2003575；Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2009819；Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2107290；Appl. Catal. B 2021, 291, 120128)。

在上述研究的基礎上，該課題組通過化學修飾卟啉周邊取代基，調控吡啶N的位置，合成了N原子位于鄰位、間位或對位的四吡啶基鎳(II)卟啉(o-NiTPyP、m-NiTPyP和p-NiTPyP)，并將其用于全解水體系的雙功能電催化劑。結果表明，碳納米管上的m-NiTPyP表現出最佳的電催化全分解水性能，在堿性電解質中10 mA cm-2電流密度下的析氧反應和析氫反應過電位分別為267 mV和138 mV。實驗和理論計算結果表明，不同位置的吡啶取代基N原子可通過與供氫中間體(*OOH或H-OH)形成不同強度的氫鍵相互作用，進而調控催化活性位點周圍微環境發生微妙的變化，從而影響其全分解水性能。其中，m-NiTPyP中吡啶N原子與供氫中間體的H原子具有更強的氫鍵作用和更小的催化中心(N-Ni-N)鍵角，因而表現出最佳的全分解水性能。該項工作的鎳(II)卟啉作為一個良好的分子催化劑模型體系可以用于揭示氫鍵調控的電催化劑微環境對全分解水性能的影響機制。

該項工作得到了課題組張靜副教授和湖北大學張躍興教授的大力支持，以及國家自然科學基金（21975190、21871215、216301003、21573166）、深圳市科技計劃項目（JCYJ20180302153921190）和湖北省創新研究群體基金（2014CFA007）的經費支持。

文章鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202210727