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昆明理工大學(xué)蔡金明教授團隊在單分子內(nèi)苯基遷移機理研究取得重要進展

來源:昆明理工大學(xué)      2023-03-03
導(dǎo)讀:日前,昆明理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院蔡金明教授團隊研究成果以“Real-Space Imaging of a Phenyl Group Migration Reaction on Metal Surfaces”為題,發(fā)表在Nature Communications14, 970 (2023)上。

日前,昆明理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院蔡金明教授團隊研究成果以“Real-Space Imaging of a Phenyl Group Migration Reaction on Metal Surfaces”為題,發(fā)表在Nature Communications14, 970 (2023)上。昆明理工大學(xué)為論文的獨立完成單位,博士生阮子林、碩士生李佰錦、盧建臣教授、高蕾副教授為共同第一作者,蔡金明教授,盧建臣教授和高蕾副教授為共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金項目、云南省科學(xué)基金項目、中科院戰(zhàn)略先導(dǎo)項目等多個項目資助。

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表面合成由于其精準性和易觀測性,一直是化學(xué)合成領(lǐng)域的重要方向,然而目前表面合成只實現(xiàn)了少數(shù)已有的化學(xué)反應(yīng),探索表面合成過程中的新反應(yīng)、新機理一直是國際上的研究熱點,是精準制備低維納米材料的關(guān)鍵所在。化學(xué)遷移反應(yīng)是一類特殊的化學(xué)重排反應(yīng),會在分子中的某一位點產(chǎn)生自由基,隨后高反應(yīng)活性的自由基位點在分子內(nèi)部轉(zhuǎn)移,導(dǎo)致分子中基團位置的改變。與傳統(tǒng)的親核重排反應(yīng)不同,芳香基自由基遷移反應(yīng)的機理一直以來都存在爭議。

鑒于此,昆明理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院蔡金明教授團隊系統(tǒng)研究了1,4-二甲基-2,3,5,6-四苯基苯(DMTPB)分子在Au(111)、Cu(111)和Ag(110)三種基底上不同反應(yīng)活性和不同對稱性的化學(xué)反應(yīng)。利用具有原子分辨能力的掃描隧道顯微鏡(STM)和具有化學(xué)鍵分辨能力的非接觸原子力顯微鏡(NC-AFM)精確識別了反應(yīng)過程中的中間產(chǎn)物以及最終產(chǎn)物的精細結(jié)構(gòu),證實了在DMTPB分子內(nèi)發(fā)生了新奇的苯基遷移反應(yīng),并結(jié)合第一性原理計算,揭示了DMTPB分子內(nèi)苯基遷移反應(yīng)的機制。該工作為簡化化學(xué)反應(yīng)路徑、合成新的低維納米材料提供了新的研究思路。
原文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-023-36696-6


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