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Adv. Mater.：廈大王野團隊光催化甲醇直接偶聯制乙二醇新進展
來源：廈門大學化學化工學院 2022-12-02
導讀：近日，廈門大學化學化工學院王野教授團隊在光催化甲醇制乙二醇方面取得新進展，相關研究成果以“Precisely Constructed Metal Sulfides with Localized Single-Atom Rhodium for Photocatalytic C?H Activation and Direct Methanol Coupling to Ethylene Glycol”為題近期在線發表于國際期刊Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.202205782)。
含官能團分子中惰性C?H鍵的選擇性活化與C?C偶聯一直是化學研究領域的熱點與難點。甲醇（CH3OH）作為來源豐富的基礎化工原料，通過光催化C?H鍵選擇性活化和C?C偶聯可制得乙二醇并聯產氫氣（2CH3OH → HOCH2CH2OH + H2），有望開辟乙二醇綠色合成的新路線。然而，已報道的光催化劑體系上光捕獲、電荷載流子分離和表面反應等過程的效率仍不盡理想，導致光催化甲醇直接偶聯制乙二醇的反應速率較實際應用的需求尚存顯著差距。本工作通過精準構筑具有交替內建電場的六方/立方相堆疊組成的Zn1-xCdxS異質結，促進了光生電子和空穴的分離和分別遷移到立方相和六方相；在此基礎上，將單原子Rh選擇性負載于六方相，通過Rh與甲醇C?H鍵的相互作用，促進了甲醇分子的吸附和活化，從而實現了高效光催化甲醇偶聯制乙二醇。該催化劑表現出優異的光催化甲醇制乙二醇性能以及穩定性，獲得了34 mmol gcat.-1 h-1的高乙二醇生成速率，60小時反應后的乙二醇收率可達37%，遠優于此前報道的其他催化劑。該工作有望推動光催化甲醇制乙二醇過程的規模化應用，并為基于半導體材料的大宗有機化學品光催化綠色合成開辟新路線。本工作是在王野教授和謝順吉教授共同指導下完成。實驗部分主要由我院聯合培養2021屆博士畢業生王力梅（現為清華大學博士后）、2022屆博士畢業生張福勇（共同第一作者，現為河南工業大學講師）、2021屆博士畢業生胡景庭（共同第一作者，現為中科院大連化物所博士后）完成，理論計算部分由孫宇副教授（共同第一作者，西安電子科技大學）完成。廈門大學化學化工學院2021屆博士畢業生汪永科、2018級博士生馮俊、2020級博士生李玉冰、2022屆碩士畢業生王根源、2021級博士生張彪為本工作提供了幫助。我院張慶紅教授、燕山大學王海燕教授和胡文濤教授為本工作提供了部分指導，殼牌公司Baira Donoeva、Joost Smits和Alexander Van der Made等參與了本工作的討論。研究工作得到國家自然科學基金項目（22121001、91945301、21972115、22022201）和殼牌公司的支持。王野教授和謝順吉教授團隊長期致力于C1分子的可控催化研究，近年在光催化C?H鍵選擇性活化與C?C鍵精準偶聯的基礎研究和應用技術開發方面取得了一系列重要進展 (Adv. Mater. 2022, 10.1002/adma.202205782; Energy Environ. Sci. 2021, 14, 37; Nat. Commun. 2018, 9, 1181)。參考資料：https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/17144.htm
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