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JACS：川大余睽教授團隊在半導體量子點化學合成領域取得重要原創進展

來源：四川大學生物醫學工程學院      2022-11-29
導讀：近日，四川大學國家生物醫學材料工程技術研究中心/原子與分子物理所余睽教授團隊長達五年的關于二元ZnE幻數團簇到CdE幻數團簇的室溫陽離子交換的研究工作，在化學領域權威期刊J. Am. Chem. Soc雜志得到發表，題目為“Transformations of Magic-Size Clusters via Precursor Compound Cation Exchange at Room Temperature”。論文第一作者為國家生物醫學材料工程技術研究中心博士生何麗，余睽教授和欒超然博士為論文共同通訊作者。四川大學系論文第一完成單位。

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該研究基于余睽教授團隊提出的原創性理論模型“余氏雙路徑模型”（Nat. Commun. 2017, 8, 15467；J. Phys. Chem. Lett. 2019, 10, 6399?6408）和“余氏二步合成法”（Chem. Mater. 2017, 29, 5727?5735），該研究提出ZnE MSCs（Magic-Size Clusters，幻數團簇）先異構化為ZnE PCs（Precursor Compounds，前驅化合物），再與Cd(OA)2經室溫下陽離子交換反應而生成CdE PCs，進而再異構化生成CdE MSCs的三步驟的納米合成化學反應。ZnE MSC到CdE MSC的室溫陽離子交換，進一步支持了“余氏雙路徑模型”，支撐了團隊近期提出的MSCs中存在PCs且MSCs和PCs可發生異構化反應而相互轉化的新概念，揭示了ME PC/MSC(M = Zn, Cd)中陰離子E數量守恒和架構守恒，闡明了MS PC/MSC具有相似的化學計量，MSe PC/MSC (M = Zn, Cd) 也具有相似的化學計量，為科研人員深入理解直接合成PC/MSC及量子點的反應機理提供了關鍵性證據：是陰離子E反應物/前驅化合物，而不是陽離子M反應物/前驅化合物，定量地主導著ME QD誘導期中PC“先發生自組裝反應，再生成M-E共價鍵”的反應過程。
余睽教授團隊潛心膠體半導體量子點領域基礎研究，專注于探究合成量子點的反應機理和反應路徑，深入探索納米合成化學和傳統化學（無機/有機化學）的本質區別并致力于為納米合成化學的學科建設發展奠定理論基礎，團隊工作曾三度獲得學校年度十大基礎研究榮譽（2018、2019、2021年）。自“余氏雙路徑模型”和“余氏二步合成法”提出以來，團隊圍繞PC累計發表論文40余篇，逐步完整構建出了包括異構化反應（Nat. Commun. 2018, 9, 2499; 2020, 11, 4199）、置換反應（Nat. Commun. 2019, 10, 1674; Angew. 2020, 59, 16943; 2022, e202114551；e202205784）、分解反應（Angew. 2020, 59, 12013; 2022, e202209615）、加成反應（Angew. 2021, 60, 20358）及陽離子交換反應（JACS 2022, 144, 19060）等在內的功能納米材料合成反應機理模型體系。上述理論模型及實驗成果的不斷累計，有望幫助納米合成化學從依靠“工匠手藝”的經驗階段真正上升成為一門獨立學科，推動學科相關概念體系逐步科學化精準化發展，實現學科“從0到1”的重大突破。
國際材料頂級期刊Nature Reviews Materials (2022, 7, 596-596）對團隊的PC研究工作進行過專題報道。中國科學院院士劉忠范在《物理化學學報》（Acta Phys. -Chim. Sin. 2019, 35, 451–452；2020, 36, 2005052；2021, 37, 2008014）也高度評價了團隊的系列科研成果，對“余氏雙路徑模型”的科學理論價值、突破性和前沿性高度肯定，并充分認可“余氏二步合成法”對一系列二元II-VI族半導體MSC的低溫高效合成的普適性以及該方法克服目前膠體半導體量子點合成中存在的重復性差、產率低等問題的應用前景。
論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c07972
參考資料：http://bme.scu.edu.cn/info/1040/2583.htm


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