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Angew：華東理工催化反應工程團隊炔烴選擇性加氫催化劑設計新策略

來源：華東理工大學      2022-11-29
導讀：近日，華東理工大學化工學院催化反應工程團隊在機理驅動的炔烴選擇性加氫催化劑活性位點設計領域取得新進展，在原子尺度精準調控了相鄰Pd位點間距離以匹配關鍵物種的吸附構型，實現了目標反應路徑的定向調控。相關成果以“Increasing the Distance of Adjacent Palladium Atoms for Configuration Matching in Selective Hydrogenation”為題發表在《德國應用化學》上(Hot Paper)。
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設計活性位點分布均勻、距離精確可控的催化劑，以匹配目標反應路徑中關鍵物種的構型，在原子尺度上實現對復雜反應路徑的定向調控，是多相催化領域長期以來追求的目標。以乙炔選擇性加氫為例，研究團隊基于前期研究基礎 (Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 11647; Nat. Commun. 2022, 13, 5534)，以具有不同相鄰Pd位點間距離(dPd-a-Pd)特征的Pd-In金屬間化合物作為模型，通過理論計算揭示了相鄰Pd位點間距離可以很好地描述目標產物乙烯與副產物C4生成兩種競爭反應。延長相鄰Pd位點間距離有利于促進乙烯脫附并導致C2H3*偶聯的過渡態失穩，從而促進乙烯生成并抑制C4生成。
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研究團隊進一步通過實驗合成以上Pd-In金屬間化合物催化劑，并借助球差電鏡和X射線吸收光譜等表征技術解析了催化劑的原子結構和局域環境，證明了系列具有不同相鄰Pd位點間距離的Pd-In金屬間化合物的成功制備。催化反應性能評價表明：具有最長相鄰Pd位點間距離的PdIn催化劑在乙炔轉化率為100%時，乙烯選擇性高達90.2%，明顯高于對比催化劑，證實了理論計算的預測結果。通過構型分析、反應動力學以及電子結構研究，發現PdIn催化劑優異性能主要歸因于Pd 4d與In 2s-p軌道的能量匹配和適宜的雜化，尤其是Pd 4d與In 2p軌道的雜化。此外，具有最長相鄰Pd位點間距離的PdIn催化劑也成功應用與丙炔選擇性加氫中，在丙炔轉化率為100%時，丙烯選擇性可達92%。
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該論文第一作者為博士研究生葛小虎，通訊作者為華東理工大學化工學院催化反應工程團隊段學志教授和曹約強特聘研究員。論文研究工作得到了袁渭康院士和周興貴教授等的悉心指導，并得到華東理工大學費林加諾貝爾獎科學家聯合研究中心戴升教授在電鏡表征中的大力支持。此外，該研究工作得到了國家自然科學基金項目、上海市教委科研創新計劃自然科學重大項目、上海市科委科技創新行動計劃等項目的支持。
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/ange.202215225
參考資料：https://hgxy.ecust.edu.cn/2022/1129/c1183a151154/page.htm


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