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JACS：合肥光源用戶在金屬表面低維分子可控合成研究中取得新進展

來源：中國科學技術大學國家同步輻射實驗室      2022-11-23
導讀：近日，合肥光源催化與表面科學線站（BL11U）高端用戶遲力峰院士課題組與國家同步輻射實驗室朱俊發教授、陜西師范大學李青教授以及瑞典林雪平大學Jonas Bj?rk教授合作，系統研究了同時含有氧和硫的BPDSC分子（4,4'-聯苯二磺酰氯）在金銀單晶表面的在化學特性，揭示了分子在表面具體吸附構型對相關反應的影響及其機制。
通過研究有機分子在金屬表面的吸附與反應特性來實現低維功能分子結構的可控制備具有十分重要的意義。金屬襯底在表面反應過程中可以充當催化劑，從而有效降低相關反應的反應勢壘。雖然人們早就意識到分子在金屬表面的具體吸附構型對反應路徑和反應勢壘起著關鍵的作用，然而由于很難在單分子尺度對分子吸附構型進行調控，因此幾乎沒有具體實驗嘗試研究分子在金屬表面的具體吸附構型對相關反應影響的機制。

近日，合肥光源催化與表面科學線站（BL11U）高端用戶遲力峰院士課題組與國家同步輻射實驗室朱俊發教授、陜西師范大學李青教授以及瑞典林雪平大學Jonas Bj?rk教授合作，系統研究了同時含有氧和硫的BPDSC分子（4,4'-聯苯二磺酰氯）在金銀單晶表面的在化學特性，揭示了分子在表面具體吸附構型對相關反應的影響及其機制。為了確定BPDSC分子在退火過程中所發生的系列結構變化及脫磺酰基化學反應，該團隊借助合肥光源催化與表面科學線站的同步輻射光電子能譜（SRPES）技術，利用同步輻射光源高強度、能量連續可調且單色性好的優勢，獲得了高分辨率的SRPES譜圖，準確洞察了BPDSC分子在退火過程中所發生的系列結構變化及脫磺酰基化學反應。如圖1所示，為BPDSC在Au(111)上的Cl 2p（圖1a）和O 1s （圖1b）隨退火溫度的變化情況，證實BPDSC分子在室溫的Au(111)表面發生部分脫氯的反應，脫氯的BPDSC分子和完整的BPDSC分子共存，直至373 K，分子完全脫氯。同時，Au(111)表面的S 2p譜圖（圖1c）揭示了BPDSC分子先發生脫氯，后脫磺酰基的反應過程，期間形成中間體(苯-SO2-苯)以及副產物SO2。與此同時，BPDSC分子在Ag(111)表面上亦進行了Cl 2p，O 1s和S 2p譜圖的測試（圖2），譜圖的結果全面的揭示了BPDSC分子在Ag(111)表面上的化學行為。上述譜圖的信息皆證實了超高真空掃描隧道顯微鏡所觀測到的結果。該項研究不僅報道了一種新型的表面化學反應，而且闡明了針對特殊的反應體系，其反應勢壘不僅取決于襯底的化學活性，還取決于前驅體分子的特定吸附構型。
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圖1. (a)、(b)、(c) BPDSC在Au(111)上的Cl 2p，O 1s和S 2p譜
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圖2. (a)、(b)、(c) BPDSC在Ag(111)上的Cl 2p，O 1s和S 2p譜
該工作在國際著名學術期刊《Journal of the American Chemical Society》上以“Influence of Molecular Configurations on the Desulfonylation Reactions on Metal Surfaces”為題發表(https://doi.org/10.1021/jacs.2c08736)。該成果得到了合肥光源（NSRL）寶貴機時的支持，也受到了國家重大基礎研究發展計劃，國家自然科學基金，中央高校科研經費等基金資助。

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