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Adv. Mate.：江南大學劉天西團隊在新型二氧化碳催化材料設計方面的重要研究成果

來源：江南大學化學與材料工程學院      2022-11-16
導讀：近期，江南大學化學與材料工程學院劉天西教授團隊在新型二氧化碳催化關鍵材料的開發設計與應用方面取得突破性進展，在Advanced Materials上發表重要學術論文：“High-entropy Alloy Aerogels: A New Platform for Carbon Dioxide Reduction（Advanced Materials, 10.1002/adma.202209242）”，第一作者為博士研究生李晗君，通訊作者為劉天西教授、張楠副教授及青島大學白樹行教授。
電化學二氧化碳還原是一種可持續且經濟地促進二氧化碳減排、獲得高價值化學品及可再生燃料的有效途徑。根據最近的技術經濟分析，通過雙電子過程將二氧化碳電化學轉化為甲酸或一氧化碳是最經濟可行的。鈀（Pd）基電催化劑作為二氧化碳還原產甲酸或一氧化碳最優的電催化劑之一，面臨著成本高、一氧化碳易中毒、析氫能力強等問題。因此，提高Pd基電催化劑的本征活性、一氧化碳的耐受性并抑制析氫副反應是當務之急。

近年來，高熵合金因其較強的機械強度、良好的耐久性和優異的耐蝕性等優點受到廣泛關注。此外，高熵合金因具有出不同金屬元素之間的協同效應也被證實是一種有前景的電催化劑。為暴露更多的活性位點，設計開發具有獨特三維結構的高熵合金具有重要意義。金屬氣凝膠具有三維網絡結構，其大的孔隙率和高的比表面積，可提供豐富的催化活性位點和傳質通道，加速傳質和電荷轉移。然而，由于不同金屬的還原電位和混相行為的差異，實現單相高熵合金氣凝膠仍然是一個巨大的挑戰。
基于此，本研究團隊通過凍融法首次實現了高熵合金氣凝膠的普適性制備，成功得到了一系列高效穩定的新型二氧化碳電還原催化劑（六元PdCuAuAgBiIn、七元PdCuAuAgBiInCo、七元PdCuAuAgBiInZn、八元PdCuAuAgBiInCoNi以及九元PdCuAuAgBiInCoNiZn高熵合金氣凝膠）。機理研究表明，高熵合金氣凝膠獨特的三維網絡結構、金屬間的強相互作用以及表面豐富的不飽和位點，調控了其電子結構，優化了催化劑表面HCOO*中間體的吸附和解吸強度，抑制了一氧化碳的吸附及析氫副反應，從而增強了其催化活性、選擇性及穩定性。這項工作不僅為高熵合金氣凝膠的可控合成提供了新策略，還為高效二氧化碳電還原提供了新的材料平臺，將推動其在催化及其他領域的研究。
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圖1. PdCuAuAgBiIn高熵合金氣凝膠的形貌和結構表
上述研究得到國家自然科學基金（22105087, 52161135302）、江蘇省自然科學基金（BK20210446）等項目的資助。
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202209242
參考資料：http://chem.jiangnan.edu.cn/info/1059/8120.htm


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