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Angew：中大陳強團隊在分子篩限域單原子催化研究領域取得新進展
來源： 中山大學化學工程與技術學院 2022-08-12
導讀：近日，中山大學陳強副教授，武漢紡織大學劉磊教授、深圳大學葉陳良博士和石油化工科學研究院邢恩會博士等合作，利用模板劑(氯化膽堿)占位策略，以Y分子篩封裝單原子鉑為例，成功設計并制備出了一種Y分子篩SOD籠限域的單原子Pt催化劑，該催化劑在炔烴加氫反應中展現了良好的催化選擇性和抗中毒能力。
分子篩限域單原子催化劑不僅兼具分子篩催化的擇形性，同時可使貴金屬的原子利用率接近100%，是十分理想的工業用催化劑。目前該類催化劑已在催化氧化、催化加氫和異構化等反應中表現了優異的應用前景。但是，單原子在分子篩結構中的分布位置較難精準控制，如何通過定向設計策略，使得單原子在分子篩孔道中的位置可精準調控，是目前分子篩限域單原子催化劑領域研究的熱點和難點。近日，中山大學陳強副教授，武漢紡織大學劉磊教授、深圳大學葉陳良博士和石油化工科學研究院邢恩會博士等合作，利用模板劑(氯化膽堿)占位策略，以Y分子篩封裝單原子鉑為例，成功設計并制備出了一種Y分子篩SOD籠限域的單原子Pt催化劑，該催化劑在炔烴加氫反應中展現了良好的催化選擇性和抗中毒能力。具體而言，如圖一所示，原位合成過程中，通過控制模板劑氯化膽堿占位Y分子篩超籠，從而使得乙二胺配位的Pt前驅體更易進入SOD籠，然后通過控制焙燒和還原溫度，制備出了Y分子篩SOD籠定位限域鉑單原子催化劑。球差電鏡、EXAFS等表征結合DFT計算表明，被SOD籠所限域的Pt單原子位應位于SOD籠的六元環平面中，同時被兩個氧原子配位。所合成的單原子型催化劑在苯乙炔選擇性加氫制備苯乙烯反應中展現了優異的催化選擇性和催化穩定性，尤其在抗中毒能力方面，該催化劑展現出了較好的抗噻吩和抗一氧化碳中毒性能(圖二)。例如，無論是采用噻吩預處理催化劑還是在催化反應中原位加入，該催化劑的催化活性基本能維持而不明顯下降。相比而言，傳統浸漬法合成的Pt/Y以及商用的Pt/C催化劑，都容易被噻吩中毒，使得催化活性大大降低。與抗硫中毒類似，該催化劑也具備優良的抗一氧化碳中毒性能。一氧化碳預處理催化劑或者原位添加一氧化碳，催化劑都能維持原有的活性。機理研究表明，這種抗中毒能力可能是由于單原子鉑位于SOD籠平面六元環且被其中的兩個氧原子配位這種獨特的結構引起的。該獨特結構可以減弱噻吩和一氧化碳與單原子鉑的相互作用。該工作發展了一種新的分子篩封裝限域單原子的方法，并且為豐富單原子催化理論做出了積極貢獻。相關成果以“Template Guided Regioselective Encaging of Platinum Single Atoms into Y Zeolite: Enhanced Selectivity in Semihydrogenation and Resistance to Poisoning” 為題發表于Angewandte Chemie International Edition期刊，并被選為當期熱點論文(hot paper)，論文第一單位為中山大學化學工程與技術學院，第一作者為陳強副教授，通訊作者為陳強副教授、劉磊教授和葉陳良博士，碩士生彭湃、楊淦鈞、李彥之、韓孟熹等參與了工作。該工作得到了中石化石科院煉油工藝與催化劑國家工程研究中心、國家自然科學基金面上項目、國家自然科學基金青年基金、中山大學基本科研業務費等的資助。
參考資料：https://cet.sysu.edu.cn/article/1115
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