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ACS Nano：北大張艷鋒團(tuán)隊新型超薄鎳基碲化物的制備及其自插層結(jié)構(gòu)研究中取得重要進(jìn)展

來源：北京大學(xué)新聞網(wǎng)      2022-08-10
導(dǎo)讀：近日，北京大學(xué)張艷鋒教授課題組與合作者提出了一種有效的基于化學(xué)勢調(diào)制的、超高真空分子束外延制備策略，通過調(diào)控預(yù)沉積Ni金屬的完全（或部分）碲化過程，提供富Te(或富Ni)的化學(xué)勢環(huán)境，在Graphene/SiC(0001)基底上實現(xiàn)了從超薄1T-NiTe2到化學(xué)計量比可調(diào)的自插層NixTey（例如Ni3Te4, Ni5Te6）的調(diào)控制備。

拓?fù)涞依?外爾半金屬具有獨特的能帶結(jié)構(gòu)和新奇量子現(xiàn)象（如角度依賴的手性異常、線性磁阻、新奇超導(dǎo)和量子振蕩等），是近年來材料科學(xué)和凝聚態(tài)物理研究的熱點。據(jù)報道，過渡金屬碲化物NiTe2是一種新型的II型狄拉克半金屬，理論預(yù)測其狄拉克點離EF很近，且具有拓?fù)渥孕龢O化的表面態(tài)，可能誘導(dǎo)出新奇物性。然而，超薄NiTe2的可控制備，以及其在原子層厚度下的本征電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)探索還面臨極大挑戰(zhàn)。近年來研究發(fā)現(xiàn)，在低維層狀材料的范德華間隙內(nèi)可以嵌入本體金屬原子，獲得化學(xué)計量比可調(diào)的全新晶體結(jié)構(gòu)，形成超薄自插層式的共價材料，并可以實現(xiàn)對材料鐵磁性、電荷密度波、超導(dǎo)、量子反常霍爾效應(yīng)等物性的有效調(diào)控。目前，對于該類自插層材料的可控合成、生長機(jī)理、微觀結(jié)構(gòu)與物性的構(gòu)效關(guān)系等基本科學(xué)問題的研究仍處在初步探索階段。

近日，北京大學(xué)張艷鋒教授課題組與合作者提出了一種有效的基于化學(xué)勢調(diào)制的、超高真空分子束外延制備策略，通過調(diào)控預(yù)沉積Ni金屬的完全（或部分）碲化過程，提供富Te(或富Ni)的化學(xué)勢環(huán)境，在Graphene/SiC(0001)基底上實現(xiàn)了從超薄1T-NiTe2到化學(xué)計量比可調(diào)的自插層NixTey（例如Ni3Te4, Ni5Te6）的調(diào)控制備。利用掃描隧道顯微鏡/隧道譜(STM/STS)，在原子尺度下對NixTey進(jìn)行原位原子/電子結(jié)構(gòu)表征及生長過程的研究發(fā)現(xiàn)：在富Ni條件下，過量的Ni原子可以嵌入到單層NiTe2和Graphene基底之間的界面，以及NiTe2層間的范德華間隙中，占據(jù)八面體位點，獲得不同插層量如~66.7% (2/3層) Ni5Te6，50% (1/2層) Ni3Te4，對應(yīng)形成不同的平面超結(jié)構(gòu)（包括(√3 ×√3)R30°、2 × 1等超晶格）。

圖1. 原子級薄1T-NiTe2和自插層NixTey的可控制備。（a）Graphene/SiC(0001)基底上1T-NiTe2和自插層NixTey生長示意圖；（b）NixTey穩(wěn)定性與自金屬插層量關(guān)系圖；（c）Graphene基底表面單層鎳碲化合物島的大范圍STM圖像；（d-f）1T-NiTe2和自插層66.7%-Ni5Te6和50%-Ni3Te4的高分辨STM圖像及對應(yīng)的結(jié)構(gòu)側(cè)視圖。
圖2. 單層自插層NixTey原子結(jié)構(gòu)識別及其DFT理論計算結(jié)果。（a）Graphene基底上單層自插層NixTey結(jié)構(gòu)的俯視圖和側(cè)視圖；（b, c）Graphene基底表面單層NixTey島的大范圍和原子分辨STM圖像，形成(√3 ×√3)R30°超結(jié)構(gòu)；（d, e）插層量為~33.3%的Ni2Te3結(jié)構(gòu)模型圖和對應(yīng)的STM形貌模擬圖；（f, g）插層量為~66.7%的Ni5Te6結(jié)構(gòu)模型圖和STM形貌模擬圖。
理論計算表明：Ni自插層原子的引入使得費米能級附近原子軌道雜化以及電子態(tài)密度的增強(qiáng)，預(yù)測了雙層50%自插層相的超導(dǎo)特性，以及由自插層效應(yīng)導(dǎo)致的電聲耦合強(qiáng)度的增強(qiáng)。這項工作對于插層機(jī)制和相態(tài)調(diào)控的研究提供了實驗依據(jù)和理論分析，為低維量子材料家族增加了新的研究體系，對于非范德華層狀材料的可控合成和應(yīng)用探索提供了新的思路。
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圖3. 二維自插層NixTey超導(dǎo)特性的理論計算研究。（a）雙層50%插層量NixTey的結(jié)構(gòu)模型圖；（b）雙層50%插層量NixTey超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度計算；（c, d）雙層50%插層量NixTey的聲子色散和電聲耦合強(qiáng)度計算結(jié)果。
相關(guān)研究成果發(fā)表于《ACS Nano》（DOI: 10.1021/acsnano.2c05570），北京大學(xué)博士生潘雙嫄和洪敏是本論文共同第一作者，北京大學(xué)張艷鋒教授和暨南大學(xué)鄭飛鵬副教授是本論文的共同通訊作者。該項研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委國家杰出青年科學(xué)基金、重大項目以及國家重點研發(fā)計劃等項目的資助。
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c05570
參考資料：https://news.pku.edu.cn/images/2022-08/edd9efc5311a4666a49bf299fea6e3ce.jpg


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